半导体材料的发明和应用是20世纪以来最主要的成就之一,而伴随发展起来的电子技术也推动了社会进入信息时代。随着人们对电子设备性能需求的不断增加,要求相应的电子器件具有更快的处理速度、更小的尺寸以及更短的延迟时间,对电子材料的性能也提出了更高的要求。宽带隙半导体材料具有较宽的带隙,可以承受更高的温度和电压。与相同电压等级下的硅电子器件相比,宽带隙半导体材料制备的器件尺寸更小,导通电阻和寄生电容上也会变小,器件发热损耗显著降低。而二维半导体材料,由于其厚度可降低到单个原子层,并且表面没有悬挂键。当作为电子器件的沟道材料时,具有更高的门控能力,可以显著降低晶体管的短沟道效应,有希望成为未来场效应管的沟道材料。此外,二维半导体材料还具有良好的柔韧性,在柔性电子器件等可穿戴领域具有非常大的应用潜力。晶体结构决定材料性质,同种组分下的不同晶型对应的电子性质可能存在明显的差异。如何高效地去寻找到一种合适的材料变得尤为重要。当前发展的精确材料理论模拟技术具有先于实验的预测能力,可以高效、低成本地搜索具有目标性质的新材料。本论文中利用第一性原理材料模拟方法,针对宽带隙半导体氧化镓（Ga₂O₃）和二维半导体材料碲化镓（GaTe）的一些基本物理性质开展了系统深入的研究,并取得了如下研究成果:1.基于粒子群优化算法的Ga₂O₃的多晶型结构预测研究Ga₂O₃作为一种宽带隙半导体材料,具有约为4.8 eV的超宽带隙,高的击穿电场以及高的巴利加优值,在下一代高效功率器件方面具有很好的应用前景。Ga₂O₃具有6种多晶型结构,包括β-,α-,ε-,κ-,γ-和δ-Ga₂O₃,其中一些晶型的结构仍然存在争议。我们通过将粒子群优化算法与第一性原理计算相结合,对Ga₂O₃进行了多晶型结构搜索研究。除了产生β-,α-和κ-Ga₂O₃的主要实验已知相以外,我们还发现了两个新的多晶型结构,空间群分别为P1?和Pmc2₁,都是由Ga的四配位和五配位组成。与β-和α-Ga₂O₃相比,两个新相的能量只相差几个meV/atom,具有动力学稳定性,并具有与已知晶型相当的宽带隙和较小的电子有效质量。其中,Pmc2₁-Ga₂O₃具有铁电极化性质,计算的自发极化值为0.277 C/m²,与ε/κ-Ga₂O₃的极化值接近。此外,通过系统的结构搜索,我们确认了ε-Ga₂O₃和κ-Ga₂O₃之间在结构上的关联,并探索了电子性质和多晶型结构的内在关联。2.二维半导体材料GaTe的温致相变的研究。在Ⅲ-Ⅵ主族二维半导体材料中,GaSe和InSe在电子器件和光电子器件方面具有着很好的发展前景。而GaTe作为其中一员,具有复杂的结构,目前研究较少。GaTe有两种晶型,分别为单斜相（m-GaTe）和六方相（h-GaTe）。我们通过第一性原理计算,研究了两种晶型之间转变的相变。根据声子谱计算结果显示,两种相都具有良好的动力学稳定性。通过吉布斯自由能的计算结果,我们通过理论地证明了单斜相和六方相会发生温致相变,相变温度为261 K。同时,我们又引入了一个中间相,进一步计算了GaTe的相变势垒。我们还研究了GaTe的电子性质,两个相的载流子有效质量都比较小。其中,m-GaTe具有较大的带隙,在电子和光电子器件等领域具有较好的应用前景。