基于改进Hummers法制备氧化石墨烯的机理分析及其吸附性能研究

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jackzhao1
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氧化石墨烯(GOs)是石墨烯的重要衍生物,在其表面和边缘含有大量的含氧官能团,易于表面改性和进一步功能化,极大地拓宽了其应用领域。Hummers法是目前制备GOs最常用的方法,其制备过程中所使用的氧化剂组成及反应条件等均影响着GOs的化学结构和官能团数量。本研究旨在分析Hummers法制备GOs的形成机理,进而实现对GOs氧化程度的调控,初步研究了GOs的吸附特性和吸附机理。研究成果为GOs的进一步改性与应用提供数据及理论支持。主要研究内容及结论如下:以传统Hummer法为基础,采用无硝酸钠且增加高锰酸钾用量的改进组进行对比实验,分阶段取出Hummers法制备氧化石墨(GO)的实验产物,研究氧化剂组成、氧化剂浓度和反应时间、反应温度对石墨氧化过程的影响,分析石墨结构在氧化过程中的阶段性演变;在GOs形成机理研究的基础上,研究基于改进Hummers法制备GOs过程中氧化剂用量及中温阶段氧化反应时间的控制对GOs的氧化程度进行调节;以亚甲基蓝(MB)验证不同氧化程度GOs的吸附能力,选取了最优组进行GOs对MB吸附机理的研究。石墨的氧化机理研究表明石墨的插层反应主要发生在低温阶段,且硝酸钠仅在插层阶段起明显的辅助插层作用,而对于GO的整个氧化过程其效果微弱;石墨的进一步氧化主要发生在中温阶段,高锰酸钾在其中起主导作用,此阶段氧化石墨样品的羟基含量大幅提高,其含量由19%提高到35%;高温阶段,由于水分子与残余的高锰酸钾共同作用,对石墨样品展开进一步的氧化,并破坏石墨的碳层结构。不同GOs样品表面均有丰富含氧官能团,增加氧化剂用量与增加中温反应时间将会增加GOs样品的氧化程度,GOs样品的氧含量可以控制在33%~43%之间;氧化程度的提高同时伴随着缺陷密度的增加;GOs的热失重与元素组成有明显的依赖关系,由于氧含量提高,GOc-3具有最大的失重,而GOa-1具有较高的热稳定性。在对GOs吸附性能的研究中发现GOs氧化程度越高,对MB的吸附效果越好,GOb-3的吸附容量最大为0.1988 mg/mg;GOs对MB的等温吸附过程较好地吻合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型,表明GOs对MB的等温吸附过程是以化学吸附为主的单分子层吸附。
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