多级孔结构材料是近年在微孔沸石(microporous)、介孔分子筛(mesoporous)和大孔材料(macroporous)的基础上发展起来的一种新型材料,具有多重尺度孔道结构。这类材料同时囊括了不同尺度孔结构的物理化学特征,可作为吸附剂、催化剂载体、微反应器单元以及传感材料,显示出巨大的应用前景。本论文主要围绕多级孔材料的设计合成和表面性质调控展开,通过材料孔道结构与表面性质的二元协同作用,赋予其新颖功能。主要研究成果如下：(1)通过“化学冷却”过程制备具有全贯穿多级孔结构的二氧化硅单块(HPS)通过对二氧化硅表面浸润性的有效调控,材料能够对水中油类污染物选择性吸附移除。疏水性HPS对稳定的水油乳液也表现出良好的破乳能力,可以用于移除水体中油类微乳滴和乳化剂分子,实现高效破乳。实验结果表明：将多级孔道的结构与表面浸润性结合,是制备具有高选择性、高吸附量、高稳定性的水油分离材料的重要手段。(2)通过多重模板法和溶胶-凝胶技术制备得到了具有大孔-介孔多级结构的碳单块(HPC)、HPC作为超级电容器电极材料显示出高的比电容量和稳定性。通过表面改性控制孔道内的液体和质子输运,材料的比电容量提高至404F g-1。此外,利用电化学聚合的方式,在HPC表面负载导电聚合物层,得到一系列复合电极材料。其比电容量最高可达1488F g-1,并且显示出理想的电化学稳定性,经过1000次充放电循环,电容量仍能保持76.7%以上。(3)利用HPS作为固体反应器,通过调节其表面化学性质,可以调控不同物质在其内部的结晶过程。实验证明高级脂肪烃在长链烷烃修饰的HPS孔道内,产生了特异性的焓变和短程有序结晶结构,可以提高其热能存储能力。以此为基础,以HPS作为反应器,在Fe催化下,通过受限过程成功制备了具有大比表面和高结晶度的石墨单块材料(HPG),有效地平衡孔结构和石墨化程度的矛盾关系。对于制备其他高结晶度高孔隙度无机材料具有重要意义。(4)以HPS为主体,提出一种通过表面改性构筑流动相微反应器的新方法。利用没食子酸(PG)聚合物修饰具有大孔-介孔多级结构的二氧化硅骨架表面,并将原位还原制得金纳米颗粒(AuNPs)固载到界面上。制得的微反应器在硝基酚的加氢还原反应中显示出高催化性能和良好的稳定性。利用这种简便、低廉、绿色的合成思路,能够制备出以多种贵金属为催化核心的微反应器,并拓展到更多反应的应用中。