【摘 要】
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本论文以怀特池为多相反应的静态反应体系,以FTIR红外监测为主要研究手段,在有氧的条件下,研究了SO2在典型气溶胶氧化物(CaO、MgO、Al2O3、TiO2),各源尘颗粒物及其模拟氧化物上的多相反应,用XPS确认了反应产物,并就反应进行拟合得到其反应动力学数据,笔者进一步探讨了反应机理,得到催化剂表面OH-,O2-和吸附态[O]对催化氧化的重要影响。本文结论如下:1.在有O2存在下,SO2在Ca
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本论文以怀特池为多相反应的静态反应体系,以FTIR红外监测为主要研究手段,在有氧的条件下,研究了SO2在典型气溶胶氧化物(CaO、MgO、Al2O3、TiO2),各源尘颗粒物及其模拟氧化物上的多相反应,用XPS确认了反应产物,并就反应进行拟合得到其反应动力学数据,笔者进一步探讨了反应机理,得到催化剂表面OH-,O2-和吸附态[O]对催化氧化的重要影响。
本文结论如下:
1.在有O2存在下,SO2在CaO、硅酸盐水泥、冶金尘、建筑尘及其模拟氧化物表面发生了吸附及催化氧化反应,反应产物为SO32-和SO42-;
2.在实验中选用的土壤尘和道路尘对SO2没有催化氧化的能力;
3.在实验选用的CaO、硅酸盐水泥、冶金尘、建筑尘及其模拟氧化物中,吸附催化氧化SO2生成SO32-和SO42-的活性顺序为硅酸盐水泥>模拟氧化物B1>CaO>建筑尘>模拟氧化物A1>冶金尘;
4.在O2存在条件下,SO2在颗粒物表面的反应动力学规律基本符合一级反应;
5.SO2首先在氧化物表面发生吸附反应生成SO32-,再进一步催化氧化生成SO42-。其转化程度取决于氧化物及其表面特征,如氧化物的碱性、氧化物表面的OH-,O2-和吸附态[O]等因素,其中氧化物表面吸附态的[O]和[O2-]可能是决定催化活性的关键因素;
6.作为城区大气颗粒物主要来源的建筑尘和冶金尘,在大气环境中与SO2发生吸附和催化氧化反应,生成亚硫酸盐粒子和硫酸盐粒子,表明城区大气中SO42-来源的一个重要途径是建筑尘和冶金尘颗粒对SO2的催化氧化作用。
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