【摘 要】
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大气颗粒物（PM）是导致大气污染的主要污染物之一,而二次有机气溶胶是我国大气颗粒物的重要组成部分,异戊二烯作为全球大气排放量最大的生物性有机物,详细了解异戊二烯二次有机气溶胶（SOA）的形成对有效控制大气SOA浓度至关重要。目前,示踪物产率法被广泛应用于二次有机气溶胶的源解析,但实际应用中,示踪物可能会与大气中的各种氧化剂发生反应影响示踪物产率法的基本假设成立的可靠性,这些示踪物在实际大气中的反应
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目“大气颗粒物中二次有机示踪物的非均相氧化研究（21876036）”；
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大气颗粒物（PM）是导致大气污染的主要污染物之一,而二次有机气溶胶是我国大气颗粒物的重要组成部分,异戊二烯作为全球大气排放量最大的生物性有机物,详细了解异戊二烯二次有机气溶胶（SOA）的形成对有效控制大气SOA浓度至关重要。目前,示踪物产率法被广泛应用于二次有机气溶胶的源解析,但实际应用中,示踪物可能会与大气中的各种氧化剂发生反应影响示踪物产率法的基本假设成立的可靠性,这些示踪物在实际大气中的反应情况是决定示踪物产率法源解析准确性的关键。本论文主要考察实际大气羟基自由基背景浓度下的异戊二烯SOA的示踪物2-甲基赤藓糖醇（2-ME）以及赤藓糖醇纯物质（AME）分别与羟基自由基的非均相氧化反应,在对烟雾箱系统进行表征的基础上,确定了四种特定浓度的羟基自由基的生成条件,通过有机物的衰减推算并得到了四组羟基自由基的浓度范围为3.84×10~6～1.87×10~7molecule/cm~3。基于相对速率法测定了不同环境条件下AME的羟基氧化速率常数及大气寿命,得到AME纯物质羟基非均相氧化的有效速率常数极小值3.57×10-11cm~3·molecule-1·s-1和极大值4.15×10-11 cm~3·molecule-1·s-1。在羟基自由基的浓度为7.70×10~6 molecule/cm~3时,强光、弱光实验条件下AME分别被氧化了36.11%、30.46%。在烟雾箱中模拟生成异戊二烯气溶胶后进行2-ME的羟基非均相氧化模拟,测定了2-ME的氧化速率常数及大气寿命,得到异戊二烯SOA中示踪物2-ME的有效速率常数极小值4.39×10-12 cm~3·molecule-1·s-1和极大值9.05×10-12cm~3·molecule-1·s-1。在羟基自由基的浓度分别为3.85×10~6 molecule/cm~3、7.70×10~6molecule/cm~3、1.82×10~7 molecule/cm~3时,2-ME分别被氧化了17.69%、17.87%、31.32%,基于本研究测定的2-ME的羟基氧化有效速率常数,对实际大气中的2-ME进行了衰减模拟,估算出的大气有效寿命比实际要低,结果表明异戊二烯SOA中的示踪物2-ME与羟基自由基的氧化程度及稳定性被低估。
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