Ag/M-CeO2催化二氧化碳合成炔酸及炔酸酯的研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhaodashu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
CO2是一种温室气体,同时又是一种无毒、廉价易得的C1资源,通过化学方法将CO2转化为具有高附加值的化学品具有重要意义。其中,利用CO2催化转化合成炔酸类化合物是CO2利用的一个重要方面。本课题选择介孔Ce O2作为载体,负载不同量的Ag纳米粒子作为催化剂,研究其对端炔、CO2和活泼氯代物的羧化偶联反应的催化活性,对端炔与CO2羧化反应的催化活性。主要研究内容如下:以介孔KIT-6分子筛作为模板剂,通过硬模板法合成介孔Ce O2,负载不同含量的Ag纳米粒子作为催化剂,运用XRD、BET、Raman、XPS、TEM、CO2-TPD等手段对催化剂进行表征,合成的介孔Ce O2(M-Ce O2)具有较大的比表面积和规则有序的孔道结构。M-Ce O2担载不同含量的Ag纳米粒子后,仍然具备规则的有序孔道和较大的表面积。而且Ag纳米粒子的引入增加了M-Ce O2中的氧空位。氧空位有利于CO2的吸附,促进Ag纳米粒子的均匀分散。Ag负载量为3.12%的Ag(3.12%)/M-Ce O2催化剂在端炔、CO2和活泼氯代物的三组分羧化偶联反应中,具有最佳的催化活性。考察不同催化剂用量、碱种类、反应时间以及溶剂对反应的影响。在最优反应条件下(120 mg Ag(3.12%)/M-Ce O2,1 mmol端炔,1.5 mmol肉桂基氯,2 mmol Cs2CO3,CO2(0.5 Mpa),DMF(5 m L),60 oC,24h),产率达91%。此催化反应体系对含有不同取代基的端炔类化合物、活泼氯代物和CO2的羧化偶联反应都具有良好的适用性。催化剂在连续5次重复利用之后,活性没有明显的降低,表明Ag/M-Ce O2催化剂具有良好的重复利用性。Ag(3.12%)/M-Ce O2催化剂也能够高效的催化端炔与CO2的羧化反应。在最优反应条件(120 mg Ag(3.12%)/M-Ce O2,1 mmol苯乙炔,1.5 mmol Cs2CO3,CO2(0.5 Mpa),DMF(5 m L),50 oC,15h),产率达93%。此催化体系适用于含有不同给电子和吸电子官能团的端炔与CO2的羧化反应。
其他文献
在铣削加工过程中,受铣削振动和刀齿误差的影响,在工件已加工表面的不同位置处所形成的加工表面形貌结构存在差异。已有的加工表面形貌表征方法,不能完整的反映出已加工表面
通过烯烃或炔烃的双官能团化反应,能够一步反应,向烯烃C=C键或者炔烃C≡C键的两端引入两个新的原子(包括碳原子和杂原子)或者基团,一次构筑两个新的化学键,这样不但可以迅速增
在韩礼德和旦斯的理论基础上,国内外的语言学家在主位推进模式方面进行了大量的研究。通过分析和研究,本文主要根据旦斯和徐盛桓的分类,总结了10种主位推进模式,分别是简单线型模式、连续主位模式、集中模式、不规则模式、交叉模式、并列模式、跳跃主位模式、跳跃述位模式、分裂主位模式和分裂述位模式。本文研究的语料库包含20个汉语文本和20个英语文本,其中汉语文本选自现行的《中华人民共和国宪法》,英语文本来自《美
目的:探讨维持性血液透析(Maintenance Hemodialysis,MHD)患者因感染入院的临床资料,分析MHD患者发生感染相关的临床及实验室指标、危险因素,致病菌谱、耐药性、临床疗效等数据,为提高血液透析患者生存质量降低感染发生率提供依据。方法:1.选取2013年1月至2019年12月期间于我院血液净化中心行维持性血液透析治疗的389例终末期肾脏病患者的病例资料,根据是否合并感染,分为感
我国酯化废水含大量有机物、难处理,须探索更有效的处理方式。本文利用高回收率的正渗透(FO)技术,将FO膜与水凝胶汲取剂联用于酯化废水的浓缩测试。本课题以三醋酸纤维素(CTA)为
生长激素促分泌素受体(growth hormone secretagogue receptor,GHSR)是由366个氨基酸组成的多肽,属于G-蛋白偶联受体(GPCR)家族,由两个外显子和一个内含子组成,拥有7次跨膜结构。GHSR对垂体前叶释放生长激素和调节机体生长发育起着重要作用。本研究通过RT-PCR克隆了兰州大尾羊GHSR基因全长并对其进行了生物信息学分析,通过PCR结合琼脂糖凝胶电泳发现了
本文主要通过垂直于来流方向的风洞实验研究无患子复叶在0m/s22.4m/s风速范围内复叶形态变化、复叶姿态角、枝条弹性模量、复叶振动模式、空气阻力系数。通过125组无患子复叶
飞速发展的经济、日益增强的综合国力,使得我国在世界舞台上发挥着举足轻重的作用,源远流长、博大精深的中华文化走出国门,走向国际。近年来,全球“汉语学习热”不断上升,世界各国的孔子学院、孔子课堂数量日益增多,这促使国家汉办每年派出的汉语教师志愿者的人数不断增加。自2004年至今,国家汉办向世界各地派出的汉语教师志愿者己达数万人次。位于大洋洲的新西兰,是汉语教学发展中的后起之秀。自2010年新西兰汉语助
目前古环境重建倾向于定量化、高分辨率和高精度。转换函数模型作为一种有效定量重建古环境的方法,在古环境领域得到广泛应用。pH是影响泥炭沼泽植物生长最重要的环境因子之
城市快速发展期间,大量生活、生产污水被排入各类水体,各类污染物最终汇集进入底部沉积物。当环境因素发生变化,如受到较强扰动以及水环境理化性质改变时,富集在沉积物中的各种污染物会再次释放进入上覆水。自然水体由于其高度的复杂性,因此沉积物中污染物的释放会受到多种因素影响。其中底栖生物颤蚓由于分布广泛、数量众多且适应力强,因此颤蚓的存在及其活动对沉积物中污染物的迁移、转化以及在各类水生生物体内的富集具有重