具有抗硫性能脱硝催化剂的研究

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氮氧化物(NOx)是大气的主要污染物之一,是国家治理气态污染物的重点,因而对于氮氧化物的排放控制也日趋严格。NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)是应用最广泛的治理NOx技术,其核心是催化剂,而如何提高催化剂的低温活性和抗硫性是当今研究者们主要关注的问题。本文基于Mn-Ni催化剂展开研究,通过不同制备方法和添加元素对其改性,选出最佳Mn-Ni-Ce(共混法400°C)催化剂并对其研究,利用XRD、H2-TPR、XPS、NH3-TPD等手段对Mn-Ni和Mn-Ni-Ce(共混法400°C)催化剂进行表征分析。从物理化学性质分析了Mn-Ni催化剂改性前后的差异,剖析了Mn-Ni-Ce(共混法400°C)催化剂催化活性和抗硫性能优异的原因。(1)制备了Mn-Ni氧化物催化剂发现其在低温段活性优异,其中效果最好的是Ni:Mn原子比为0.4的Mn-Ni氧化物催化剂。探究催化剂负载量对Mn-Ni/TiO2催化剂催化活性以及抗硫性能的影响,发现当负载量达到10wt%时,Mn-Ni/TiO2催化剂与无载体Mn-Ni氧化物催化剂活性相近,Mn-Ni/TiO2较无载体Mn-Ni氧化物催化剂的抗硫性能较差。(2)选取Mn-Ni氧化物催化剂为研究对象,运用共沉淀法和共混法掺杂不同的金属元素以提高催化剂的抗硫性能,发现运用共混的方法制备的Mn-Ni-Ce Mn-Ni-Ce(共混法400°C)催化剂的催化活性与抗硫性能最佳,而共沉淀法制备的改性后的催化剂抗硫效果均不佳。通过对Mn-Ni-Ce(共混法400°C)进行抗硫性能研究,发现其在250°C,200 ppm浓度SO2的条件下,测试10小时后催化活性基本稳定不变,NO去除率在90%以上。(3)Mn-Ni-Ce Mn-Ni-Ce(共混法400°C)中Ce是以CeO2的形式存在的,其余成分是NiMnO3、Mn2O3还有无定形的Mn、Ni还有Ce的氧化物分散在催化剂表面。改性后对催化剂中Mn与Ni的存在形式和价态影响不大,氧化还原能力略有提高,而改性后催化剂酸性增强,酸性位点和酸量增多,这是催化剂催化活性以及抗硫性优异的主要原因。
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