【摘 要】
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在新能源领域的众多应用场景里,热电材料因能将电能与热能进行直接相互转换的特性,具有独一无二的优势。尤其是中温区热电材料,因其在低品位废热发电或自驱动电子器件供能方面有广泛的应用前景而备受关注。热电材料研究的核心是提高材料的热电优值ZT以增加其在使用温区范围内的转化效率。本论文以p型中温区热电材料,富GeTe的Sb2Te3（GeTe）n为研究对象,重点关注载流子浓度对其输运性能的影响问题,通过空位工
【基金项目】
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广东省‘珠江计划’领军人才项目; 深圳市孔雀计划项目; 国家自然科学基金面上项目
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在新能源领域的众多应用场景里,热电材料因能将电能与热能进行直接相互转换的特性,具有独一无二的优势。尤其是中温区热电材料,因其在低品位废热发电或自驱动电子器件供能方面有广泛的应用前景而备受关注。热电材料研究的核心是提高材料的热电优值ZT以增加其在使用温区范围内的转化效率。本论文以p型中温区热电材料,富GeTe的Sb2Te3（GeTe）n为研究对象,重点关注载流子浓度对其输运性能的影响问题,通过空位工程、施主掺杂或等价掺杂等手段提升其性能表现,探索Sb2Te3（GeTe）n的特征结构与性能之间的关联性并研究其热电性能优化的物理机制。此外,本文还将Sb2Te3（GeTe）n的特征结构及其表征方法分别拓展到Sb2Te3（SnTe）n及Mn4Si7样品中,并系统的优化了其热电性能。本论文获得的主要研究成果如下:通过熔融法及放电等离子烧结法系统的制备了一系列不同组份的Sb2Te3（GeTe）n样品,证实了n=17时的组份在773 K时,ZT值最具有优化潜力,达到1.9左右。通过对比不同热处理后的Sb2Te3（GeTe）17样品,首次发现Sb2Te3（GeTe）n样品中的空位缺陷会在长时间退火过程中迁移、重构、形成长程的gap缺陷,从而有效优化样品的热电性能。最终,经过7天退火的Sb2Te3（GeTe）17样品在773 K时ZT值可以达到2.4,且在323 K到773 K的温度范围内ZTave高达1.5。通过研究Bi掺杂的Sb2Te3（GeTe）17样品以及BiI3双位置掺杂的Sb2Te3（GeTe）17样品,确认施主掺杂的方式能够在掺杂含量极少的情况下,将样品的载流子浓度降低至2.5×1020 cm-3。此外,BiI3掺杂还会向Sb2Te3（GeTe）17样品中引入Te空位簇,这种新的散射源能有效散射声子,使得室温晶格热导率从1.0 Wm-1K-1降低至0.8Wm-1K-1。最终在BiI3掺杂1.5%样品中,热电优值ZT在723 K达到2.4,且在323K到773 K的温度范围内ZTave值达到1.4。通过在Sb2Te3（GeTe）17基体中掺入Yb降低Ge空位形成能,从而引入大量空位缺陷来实现对高频声子的散射,使得样品晶格热导率由掺杂前的0.75 Wm-1K-1降低至0.42 Wm-1K-1（x=0.005时）。最终,样品ZT值在773 K时达到最高2.4,ZTave在323 K到773 K的温度范围内高达1.5。系统地研究表明,其重复性和热稳定性极佳,非常适合用来做热电器件的研究。由此组份及常规n型PbTe材料制备而成的器件在温差为423 K时,实测转换效率约为8%,输出功率约为3W。此外,在Sb2Te3（GeTe）17基体中掺入S会增加Ge空位形成能,从而降低样品的载流子浓度,最终在掺杂含量x=0.1时,在773 K时可将基体的最大ZT值提升至2.2。此外,为了扩展Sb2Te3（GeTe）n的特征结构带来的性能优势,我们还合成了一系列富SnTe的Sb2Te3（SnTe）n样品,并观察到稠密的Sn空位缺陷以及类gap结构。与Sb2Te3（GeTe）n样品一样,此种gap结构是大量的阳离子空位迁移重构形成的二维缺陷,它的存在能优化样品的晶格热导率,使得室温晶格热导率由SnTe的3Wm-1K-1降至n=8时的0.8 Wm-1K-1。最终,Sb2Te3（SnTe）8样品在723 K时可取到最大ZT值1.12。同时,在同样具有特殊微观结构的高锰硅型热电材料的性能研究中,我们还通过使用STEM-HAADF技术对Mn4Si7组份进行研究,直接获得了样品里Mn原子层与Si原子层的精确比例,克服高锰硅体系研究中实际组份难以确认的问题。最终,在B掺杂x=0.04的Mn4Si7样品中,ZT峰值在773 K时可以达到约0.55,在300 K到823 K时ZTave值约为0.4。
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