介孔催化剂的制备及其在湿式氧化中的应用

来源 :哈尔滨理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dragonlumeng
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湿式氧化技术是在高温高压条件下处理高浓度、有毒、有害难降解有机工业废水的技术。但由于反应中操作条件较苛刻,使湿式氧化技术的广泛应用受到了限制。催化湿式氧化技术能够降低反应温度和压力,缩短反应时间,提高氧化效率,因此受到广泛重视,其中高效、稳定催化剂的研制已成为催化湿式氧化技术的研究热点,是湿式氧化技术应用的关键。本论文在碱性条件下,以沸石次级结构的纳米粒子作为前驱体成功的合成了硅基介孔材料MSU-s,并分别采用浸渍法、直接插入法和前驱体浸渍法将CuO引入到MSU-s中,从而制备出了介孔催化剂CuO/MSU-s。尝试将CuO引入到这种的介孔材料中,制备出含CuO的介孔材料CuO/MSU-s,并将这种催化剂应用于在高温高压条件下处理高浓度有机废水的催化湿式氧化实验中。并对催化剂中CuO含量、焙烧温度、焙烧时间等制备工艺条件进行优化,确了定三种催化剂中CuO的最佳含量为3%。用制得的催化剂催化湿式氧化降解含H-酸的废水,对反应温度、催化剂投加量等催化湿式氧化的工艺参数进行优化,确定了最佳反应条件:反应温度为170℃,氧分压为3MPa,催化剂投加量为1g/L。采用TG-DTA、XRD及N2吸附-脱附等表征手段,研究了催化剂的结构与其催化活性的关系及催化剂重复使用次数与其活性的关系,得出介孔催化剂高温失活的原因是由于高温对介孔材料的微观结构的破坏。如果使用浸渍法制备的催化剂CuO/MSU-s进行催化湿式氧化降解H-酸废水,其COD去除率只有80.67%;而如果用直接插入法制备的催化剂CuO/MSU-s进行催化湿式氧化,COD去除率可达到94.81%;本文首次尝试使用前驱体浸渍法制备催化剂CuO/MSU-s,发现此种方法不仅操作容易控制,而且可以制备出结构较好的介孔催化剂CuO/MSU-s,用此催化剂进行催化湿式氧化实验发现,COD去除率可达到92.6%。
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