【摘 要】
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离子液体(Ionic liquids)指由有机大分子构成的阳离子与无机或有机结构的阴离子组成的在室温下呈液态的盐。离子液体具蒸汽压低、化学性质稳定、溶解性强、不易挥发、电化学性质稳定、可以循环利用等优点。然而,大部分离子液体的粘度较高,导致其输运性能较弱,在一定程度上限制了它的应用范围,通过查阅资料和前期工作发现将离子液体与特定的有机溶剂组成混合体系,可以在一定程度上改善其输运性能。此外,根据离子
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离子液体(Ionic liquids)指由有机大分子构成的阳离子与无机或有机结构的阴离子组成的在室温下呈液态的盐。离子液体具蒸汽压低、化学性质稳定、溶解性强、不易挥发、电化学性质稳定、可以循环利用等优点。然而,大部分离子液体的粘度较高,导致其输运性能较弱,在一定程度上限制了它的应用范围,通过查阅资料和前期工作发现将离子液体与特定的有机溶剂组成混合体系,可以在一定程度上改善其输运性能。此外,根据离子液体可设计的特点可在混合体系构成之初对体系的物化性质进行设计和预测,以便得到所需的目标离子液体。本论文合成了两种含有不同阳离子的醚基功能化离子液体,1-乙基甲基醚-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([MOEmim][NTf2])、N-乙基甲基醚-3-甲基吡啶双三氟甲磺酰亚胺盐([MOEmpy][NTf2]),并选择了特定溶剂乙腈(AN)和4-羟基丁酸内酯(GBL),将离子液体与溶剂按比例分别混合形成四种混合体系,并对纯离子液体及4种混合体系在不同温度下的热力学性质进行了测定,如密度、粘度、电导率等。对于纯离子液体的热力学性质,根据经验或半经验方程对一些很难直接测试得到的重要热力学参数进行估算,如分子体积Vm、热膨胀系数α、空隙率、晶格能等。对于二元混合体系的粘度、电导率与温度T之间的对应关系,Vogel-Fulcher-Tamman(VFT)方程和Arrhenius方程分别被应用,通过对实验数据拟合的相关系数对效果进行比较。根据离子液体和及其混合体系的密度数值,估算了混合体系的超额摩尔体积(VE),并且使用Redlich-Kister(R-K)多项式方程对VE与组成的关系进行了拟合。混合体系内部分子间的相互作用是二元混合体系热力学性质发生变化的根本原因之一,本文为了探究二元混合体系的微观结构和内部作用信息,基于密度泛函理论(DFT)计算了二元混合体系内部离子液体阴、阳离子,离子液体分子与乙腈(AN)分子、4-羟基丁酸内酯分子(GBL)之间的微观作用能、结构以及氢键作用,讨论了离子液体二元混合体系内部微观作用及其对于热力学性质的影响。
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