【摘 要】
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化石能源的过度开采导致能源短缺和环境破坏,而可再生能源的研究开发被提上议程。木质素作为仅次于纤维素的可再生生物质能源,是C9苯环结构的聚集体,有潜力替代石化资源来生产芳烃和环烷烃。但由于木质素C-O链接单元的多样性和解聚生成的酚容易聚合等特点,导致木质素转化效率较低,具体表现在转化速率低与反应原料木质素浓度低等。在这篇工作中,我们开发了Ni基无定型硅铝和Pt基纳米羟基磷灰石催化剂的物理混合体系,实
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化石能源的过度开采导致能源短缺和环境破坏,而可再生能源的研究开发被提上议程。木质素作为仅次于纤维素的可再生生物质能源,是C9苯环结构的聚集体,有潜力替代石化资源来生产芳烃和环烷烃。但由于木质素C-O链接单元的多样性和解聚生成的酚容易聚合等特点,导致木质素转化效率较低,具体表现在转化速率低与反应原料木质素浓度低等。在这篇工作中,我们开发了Ni基无定型硅铝和Pt基纳米羟基磷灰石催化剂的物理混合体系,实现一步法转化高浓度木质素（150 g/L）为以C8乙基环己烷为主的单环烷烃和多环烷烃,在300℃和6 MPa H2的条件下转化率接近80%,液体收率达到41.8%。据我们所知,这是目前报导的木质素液相转化的最高固体浓度。在我们开发的催化剂体系中,物理混合的Pt/HAP和Ni/ASA对高浓度的木质素的转化表现出协同作用:首先Pt/HAP表现出较强的木质素吸附能力并高选择性断裂木质素中的C-O键为多聚酚类,随后Ni/ASA加氢脱氧酚类和混合物为环烷烃产物。联合动力学检测、二维核磁共振和紫外吸附检测等实验表明物理混合的Ni/ASA与Pt/HAP较好的实现了木质素氢解和中间体加氢的平衡。Pt/HAP强的吸附能力一方面使得Pt/HAP优先于Ni/ASA吸附木质素并锚定住木质素的酯基和芳香醚键,将其选择性的解聚为酚类小分子,另一方面则部分抑制了Ni/ASA对木质素的苯环加氢,并对解聚得到的酚类进行加氢脱氧,这一协同作用防止高浓度木质素在催化剂表面结焦从而引起失活。开发超高浓度的木质素转化的催化体系为进一步的工业应用奠定了基础。
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