【摘 要】
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氢能源具有无污染、原料来源广等优点,是21世纪最具发展潜力的清洁能源之一。氢能源的储运可以通过储氢气瓶来实现,储氢气瓶目前有四种类型,Ⅳ型储氢气瓶（非金属内胆纤维全缠绕气瓶）是其中之一,因其具有质量轻、储氢密度大、能耗低等特点,而广泛应用于新能源汽车上。但是Ⅳ型储氢气瓶的内胆通常是采用高分子材料制备而成,其气体阻隔性能相对较差,氢气在高压状态下容易发生渗透,存在一定的安全隐患。因此,对Ⅳ型储氢气瓶
【基金项目】
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北京化工大学机电工程学院英蓝实验室; 国家重点研发计划2020YFB1506102
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氢能源具有无污染、原料来源广等优点,是21世纪最具发展潜力的清洁能源之一。氢能源的储运可以通过储氢气瓶来实现,储氢气瓶目前有四种类型,Ⅳ型储氢气瓶（非金属内胆纤维全缠绕气瓶）是其中之一,因其具有质量轻、储氢密度大、能耗低等特点,而广泛应用于新能源汽车上。但是Ⅳ型储氢气瓶的内胆通常是采用高分子材料制备而成,其气体阻隔性能相对较差,氢气在高压状态下容易发生渗透,存在一定的安全隐患。因此,对Ⅳ型储氢气瓶内胆用高分子材料进行相应的改性处理是非常有必要的。本文以Ⅳ型储氢气瓶内胆用高分子材料高密度聚乙烯（High Density Polyethylene,HDPE）为基体材料,氧化石墨烯（Graphene Oxide,GO）为填料,采用熔融共混的方式制备了HDPE/GO复合材料。通过单因素实验法探究了偶联剂种类、偶联剂用量及GO含量对复合材料结晶性能、阻隔性能和力学性能的影响;利用存在交互作用的正交实验进一步探究了配方之间可能存在的交互作用,并确定了相对最佳的水平搭配;利用POLYFLOW软件对不同加料量和主机螺杆转速下的流场进行了模拟,分析了各加料量和各主机螺杆转速对分散混合性能、分布混合性能及综合混合性能的影响;利用三因素三水平的正交实验对挤出工艺进行了实验探究。得到的结论如下:首先,对配方进行了单因素实验,结果表明:随着硅烷偶联剂KH570用量的增加,复合材料的结晶度、拉伸强度及冲击强度呈现先增后降的趋势,复合材料的氧渗透系数呈现先降后增的趋势,GO含量对复合材料性能产生的影响规律与此相同;当偶联剂种类为硅烷偶联剂KH570、偶联剂用量为GO的1.5wt%、GO含量为HDPE的0.5wt%时,HDPE/GO复合材料具有相对最佳的结晶性能、阻隔性能和力学性能。其次,对配方进行了存在交互作用的正交实验,结果表明:当以结晶度和氧渗透系数为实验指标时,偶联剂用量和GO含量会产生高度显著的影响,且二者之间存在强烈的交互作用;当以拉伸强度为实验指标时,偶联剂种类产生的影响最为显著,且与偶联剂用量之间存在较为显著的交互作用;当以冲击强度为实验指标时,偶联剂用量产生的影响最大,且与偶联剂种类之间有明显的交互作用;当偶联剂种类为KH570、偶联剂用量为GO的1.5wt%、GO含量为HDPE的0.5wt%时,复合材料具有相对最佳的结晶性能、阻隔性能及力学性能。再次,对挤出工艺进行了数值模拟,结果表明:当主机螺杆转速一定时,随着加料量的增大,出入口压差、加权平均剪切应力、回流系数、累积停留时间及累积最大剪切应力呈现减小的趋势;当加料量一定时,随着主机螺杆转速的增大,出入口压差、加权平均剪切应力、回流系数、累积最大剪切应力呈现增大的趋势,累积停留时间呈现先增后降的趋势;分散混合系数、分布混合系数及综合混合系数随加料量的增大而减小,随主机螺杆转速的增大而增大;对相同工艺下的模拟结果和实验结果进行比较后发现,综合混合系数越大,HDPE/GO复合材料的氧渗透系数越小,阻隔性能越好。最后,对挤出工艺进行了三因素三水平正交实验,结果表明:就结晶度和氧渗透系数而言,挤出温度产生的影响尤其显著,主机螺杆转速产生的影响较为显著,各因素的最优水平组合为沿挤出方向各区和机头的最佳挤出温度为200℃、200℃、200℃、215℃、220℃、225℃、225℃、225℃、230℃、230℃、230℃、220℃（机头温度）,最佳主机螺杆转速为200r/min,最佳加料量为7.5kg/h;并且在此工艺条件下HDPE/GO复合材料的拉伸强度和冲击强度均有所改善。
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