【摘 要】
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本论文运用一些固体核磁共振技术,特别是探针分子技术,研究了两种不同的介孔、微孔分子筛的碱诱导Bro|¨nsted酸本质,以及CeO2-γ-Al2O3混合体系中铝的存在状态及两相间的相互作用,得到了一些有意义的结果。SBA-15是一种新型的介孔分子筛,它比微孔分子筛具有更大的孔径,比其它的介孔分子筛,如MCM-41等,具有更强的水热稳定性,因此,SBA-15的出现为分子筛应用于大分子的催化带来了新的
【机 构】
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中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院精密测量科学与技术创新研究院)
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本论文运用一些固体核磁共振技术,特别是探针分子技术,研究了两种不同的介孔、微孔分子筛的碱诱导Bro|¨nsted酸本质,以及CeO2-γ-Al2O3混合体系中铝的存在状态及两相间的相互作用,得到了一些有意义的结果。SBA-15是一种新型的介孔分子筛,它比微孔分子筛具有更大的孔径,比其它的介孔分子筛,如MCM-41等,具有更强的水热稳定性,因此,SBA-15的出现为分子筛应用于大分子的催化带来了新的希望。由于纯硅型的SBA-15没有酸性,我们首先以偏铝酸钠作为铝源,用后合成的方法将铝引入到SBA-15骨架中,XRD和27Al MAS NMR谱的结果表明,绝大部分的铝以四配位骨架铝的形式存在,并且引入铝的过程没有破坏SBA-15骨架结构的有序性。随后我们用固体核磁共振方法对不同硅铝比的AlSBA-15样品进行了酸性表征。在一维1H NMR谱和常温及变温1H/27Al TRAPDOR实验中,没有观测到Bro|¨nsted酸性的桥式羟基信号（4 ppm附近）,表明在脱水的AlSBA-15中,不存在桥式羟基。但在吸附碱性探针分子,如三甲基膦（TMP）、丙酮及三甲基膦氧（TMPO）后,在31P MAS和1H/13C CP谱中均能观测到典型的Bro|¨nsted酸与这些碱性分子结合的信号,证实含Al的SBA-15分子筛中,Brnsted酸的本质是碱诱导B酸。这些B酸不以桥式羟基的信号存在,而是来源于靠近Al的端位硅羟基,在碱性探针分子的诱导作用下形成桥式羟基。我们还发现不同的探针分子检测到的B酸酸强不同。在微孔HY分子筛中,我们用氘代吡啶和三甲基膦（TMP）作为碱性探针分子,对脱铝和未脱铝微孔HY分子筛中的Bro|¨nsted酸（B酸）进行了定量研究。发现在脱铝HY中,吸附探针分子后的B酸量比吸附前的要多,而在未脱铝的HY样中,吸附吡啶分子前后测得的B酸量基本一致,证实了在微孔分子筛中也存在
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