神府超细煤粉低温热氧化降解特性研究

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本文旨在通过对煤热催化氧化降解特性的研究,为煤基降解复合材料的制备提供理论基础。利用盐酸脱灰处理的神府煤(ASFC)为原料,采用重液分离方法得到不同密度级神府超细煤粉(d2:1.35~1.375g.cm-3 d3: 1.375~1.4g.cm-3 d4:1.4g.cm-3以上)。应用离子交换方法,制得了以煤为载体的担载有过渡金属离子和纳米 TiO2 催化剂的热氧化降解反应样品。在热重分析仪和自制的固定床反应器上,研究了神府煤不同密度级组分热氧化反应性的差异及其不同催化剂对其热氧化降解反应性的影响,并进一步探讨了其热氧化反应动力学。 应用 FTIR,元素分析及 TG 分析和固定床反应器,研究了不同密度级煤样的结构及其热氧化反应性。TG 分析表明不同密度级煤样的热氧化失重反应活性不同,热氧化失重活性顺序依次为 d2>d3~d4。在固定床反应器中,热氧化失重活性顺序依次为d2>d3>d4 而 CO2 释放的反应活性顺序为:d4>>d3~d2。这主要归因于 d2 和 d3 组分相对于 d4 和 ASFC 具有较高脂肪结构,H/C 元素比较高,矿物质含量低。d2 与 d3 组分由于 H/C 比高,热氧化活性主要表现为分解产生 CO2的同时,还有其它低分子烃类产生,d4 组分由于矿物质含量高,矿物质在这些组分的热氧化反应中对 CO2 的生成起到一定的催化作用,导致其有较高的 CO2产率。 分别采用液相离子交换方法和固相力化学离子交换方法制得担载有不同过渡金属离子和 TiO2的 ASFC 及其不同密度级煤样研究样品,TG 分析研究表明:就这些离子交换样的热氧化失重活性而言,机械力固相交换法优于液相离子交换法。在所研究的温度范围内,在液相离子交换法制得的担载有金属离子和 TiO2 的研究煤样的热氧化反应性研究结果表明:钴离子对于不同组分热氧化降解失重活性的阻化作用最大;机械力固相离子交换法制得的担载的 TiO2+Ni 复配的催化剂的 d3 组分表现出较高的热氧化降解失重活性;固定床反应器热氧化降解反应研究表明:机械力固相离子交换法制得的担载有TiO2 的 d3 组分热氧化失重催化活性最好。 利用红外光谱、溶胀度和腐植酸含量等测试方法对固定床反应器中氧化前后煤样结构和性质进行了表征,结果表明:ASFC 及不同密度级组分中的与芳香环相连的亚甲
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