聚氨酯作为一种广泛使用的材料,由于其具备形状记忆效应和高度的结构可设计性,在生物医疗、智能纺织、环境治理和航空航天等领域具有广泛的应用前景。但是,传统的聚氨酯（PU）机械强度较差、形状记忆性能一般和化学耐久性不够理想。与此同时,PU还有加工条件较严格和功能单一等不足,无法满足日益增长的环境能源等高新技术领域的需求。本课题以木质纤维素以及其衍生物为依托,通过离子溶剂和机械化学手段对纤维素表面形貌、化学组成、结构框架进行调控,继而对聚氨酯增强增韧改性的同时赋予其多重功能性。系统研究了纤维素的形貌、尺寸、表面官能团对复合材料在力学性能、结构形貌、形状记忆性能以及多重功能性的影响,探究其在环境和智能材料领域主要应用,并对其结构网络构建思路、增强增韧机理以及功能优化进行深入探讨和阐述。本文主要研究内容及结论如下:（1）相比于传统的乙醇和水复配溶剂体系,绿色离子液体复配乙醇和水的三元溶剂体系使得微晶纤维素能发生溶解从而发生均相反应,因此反应活性较高,硅烷接枝效率高,可以得到较好的功能化微晶纤维素。机械化学-高能球磨一步法合成策略能够显著提高反应活性,并且机械力作用使得微晶纤维素粒径尺寸变小最终可以实现一步法制备表面特性可调的功能化纳米纤维素晶。（2）基于多重交联网络策略,采用离子液体反应体系制备环氧基团功能化的微晶纤维素（f-MCC）,通过在聚氨酯基体中构建基于f-MCC的双重交联网络体系,极大提升聚氨酯复合材料的机械性能,拉伸强度增加1.93倍,断裂伸长率增加2.65倍。f-MCC可以提供更多的表面反应位点与PU链段之间形成三维交联网络,与此同时罗丹明（Rh B）能和聚氨酯形成氢键作用从而改善柔性网络,从而提升软段的链段活性。这种基于f-MCC的双重交联网络体系可以有效调控聚氨酯的相分离程度（52.3%）从而提升复合材料的形状记忆能力。因此,该方法解决了聚氨酯强度和断裂伸长率不能共存的矛盾并赋予其杰出的形状记忆功能和荧光响应功能,实现了多重功能集成于一体。（3）基于形貌结构调控策略,采用三种不同形貌、结晶结构和尺寸的氨基功能化纤维素纤维、功能化微晶纤维素和功能化纤维素纳米晶增强增韧改性形状记忆聚氨酯材料,辅助荧光剂罗丹明或稀土荧光材料进行氢键（离子配位络合）交联构建多功能复合材料。三种功能化纤维素功能体对聚氨酯都显示出较好的增强效果（并未牺牲延展性）,其中功能化纤维素纳米晶由于其较高的结晶度和巨大的比表面积能对聚氨酯中结晶相聚丙烯酸丁酯（PBA）起到异相成核的作用,改善PBA的结晶能力(t1/2值=0.88),最终实现复合材料的力学性能的提升（其拉伸强度和杨氏模量分别增加了1.6和1.46倍）。与此同时复合材料形状固定率和回复率分别达到了99.7%和99.4%。并且稀土荧光材料辅助功能化纤维素纳米晶交联的聚氨酯复合材料表现出较好的荧光发光特效,通过简单的热压组装成型工艺,可以构建基于聚氨酯基的功能防伪器件,能够实现信息的加密与防伪。（4）基于表面基团调控策略,采用高能球磨构建两种表面特性不同的功能化纤维素纳米晶,通过相分离冷冻共组装技术实现对聚氨酯增强增弹并赋予其多功能性。调节冷冻速率和功能化纤维素纳米晶的表面特性,实现复合聚氨酯气凝胶表面形貌、机械性能的可控调节。其中低表面极性的功能化纤维素纳米晶对聚氨酯复合气凝胶起到增强增弹效果,其压缩模量和回弹性显著提高（10次循环保持90.7%的回复率）。与此同时,其诱导相分离冷冻组装形成的二元仿生结构聚氨酯复合气凝胶显示出超疏水特性（水接触角152°）、自清洁效应、抗冰性能和杰出的热绝缘特性(0.075 W m K-1)。能够实现各种油类的快速吸附,并且吸附值均超过45 g/g,优于大多数报道的气凝胶材料。（5）基于模板化调控策略,采用高能球磨制备环氧功能化纤维素纳米晶。通过原位搭载MXene并辅助定向冷冻模板法对聚氨酯进行增强增弹多功能改性。功能化纤维素纳米晶作为交联剂和模板搭载光热功能相MXene,提高聚氨酯复合气凝胶的压缩弹性（100次压缩循环,应力保持率76.2%）的同时具备超疏水及超亲油性能,其水接触角为153°。这种定向结构的气凝胶显示出杰出的选择性吸油能力和循环使用能力（10次循环后效率为89.8%）。并且复合气凝胶具备优异的光热转换能力（一个太阳下照射2 min后表面温度能达到65.8℃）,可以利用取之不竭的太阳能转换成热从而减小高黏度重油的黏度,从而对其进行高效快速的吸附。该气凝胶在一个太阳模拟下能实现24.5 g/g的吸附能力并且最多承受5次循环,为处理海上重油污染提供了可能。