中国民用燃煤排放分级碳气溶胶特征及高分辨率清单

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碳质颗粒物是含碳燃料不完全燃烧产生的气溶胶组分,其环境和气候效应及健康风险是目前的研究热点。在碳质气溶胶的各类排放源中,民用燃煤是一个主要源,中国是全球碳质气溶胶排放最重要的贡献者之一。民用燃煤排放碳气溶胶清单仍存在较大不确定性,制约着相关效应的模拟。本文基于稀释通道采样系统和室内模拟燃烧实验,采用FA-3型9级撞击采样器(≤0.43、0.430.65、0.651.1、1.12.1、2.13.3、3.34.7、4.75.5、5.59.0和9.010.0μm)采集了3种蜂窝煤和4种块煤燃烧排放的九级粒径颗粒物,采用热光法分析了不同粒径颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量,计算获得其排放因子。基于实测排放因子结合全国各地区能源消耗统计数据计算2015年全国民用燃煤排放细颗粒物中有机碳与元素碳排放量,并以人口为主要权重分配因子,结合土地利用类型数据等构建1 km×1 km的网格化清单。研究结果表明:(1)对于蜂窝煤的明烧与闷烧,PM2.1中OC排放因子分别为0.07 g/kg和0.10g/kg,EC的排放因子为0.002 g/kg和0.001 g/kg;闷烧排放的有机碳颗粒物高于明烧;元素碳排放因子则低于明烧。块煤排放PM2.1中OC与EC排放因子分别是1.4g/kg和0.02 g/kg,高出蜂窝煤相应排放值一个数量级。(2)民用燃煤排放的颗粒物及其载带的碳组分集中在细颗粒物上,碳组分的质量中值粒径均小于2.5μm,总碳(OC+EC)的排放因子粒径分布表明蜂窝煤燃烧排放的碳组分富集于≤0.43μm粒径段,块煤富集于0.430.65μm粒径段。(3)2015年民用燃煤排放细粒子中有机碳与元素碳的全国排放总量分别为237115 t和3312 t;有机碳是民用燃煤排放碳组分的主要组成,其排放量是元素碳的71.6倍;OC和EC排放量的不确定性分别是-8.559.43%和-7.858.76%,通过95%的置信度检验。(4)块煤燃烧对有机碳与元素碳的贡献明显高于蜂窝煤,贡献率在99.699.7%;表明民用燃煤有机碳与元素碳的主要来源是块煤的燃烧排放;乡村排放对有机碳与元素碳的排放明显高于城镇,贡献率在71%;从大气污染防控的角度,亟需加强对乡村燃煤消耗量的管控以及对块煤或散煤的排放污染物的控制。(5)民用燃煤排放细颗粒物中,有机碳排放远高于元素碳,考虑到民用煤主要用作室内燃烧,且OC中包含大量有毒有害污染物如多环芳烃(PAHs)等,因此在有限的封闭室内环境中民用燃煤排放OC对人体健康的影响巨大。从室内人体健康风险防控的角度考虑,民用燃煤排放OC需重点关注。(6)从碳组分排放的空间分布来看,河北地区排放量远高于周边地区,有机碳与元素碳排放量分别占全国总量的34.1%和31.8%,该地区人群由于燃煤排放有机碳与元素碳造成的健康风险应被重点关注。北方地区民用燃煤碳组分排放量远高于南方地区,是北方地区冬季重污染天气频发的重要原因。空间分布特征显示,有机碳与元素碳的排放主要集中在北京、保定、石家庄、唐山、西安等地,上述地区均为国内高煤耗地区,其排放远高于周围,也是北方排放强度高于南方的影响因素之一,亟需加强管控。在清单构建过程中,本文利用煤质分布与气候条件将实测排放因子代入全国各地区,同时将活动水平数据精确至省级,利用人口与土地数据构建清单,极大地减小了清单不确定性。但是,各地区排放因子与活动水平与实际情况仍存在差异,在后续研究中仍需补充各地区实测排放因子、精细区域源活动水平、改进清单插值方法以继续减小清单不确定性。
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