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随着化石能源的日益枯竭,以及化石燃料使用带来的污染日趋严重,高能量密度、清洁、易储存的氢能受到越来越多的重视。水电解反应被视为高效、便捷和环保的获得氢气的方法之一。在水电解过程中,决定电解效率的关键因素是电极材料,因此获取高活性、高稳定性的电化学析氢材料尤其重要。本文针对水电解过程中阴极析氢反应的催化剂,利用磁控溅射法制备二元金属复合材料,旨在通过与其它元素的共同作用,进一步提升两种铂族金属元素(Ir,Pd)的析氢活性。主要研究内容如下:(1)磁控溅射法制备了IrSi二元金属复合物。首先,Si的加入极大的增加了Ir91.04Si8.96-MS/Ti的电化学活性面积。通过双层电容计算所得,在0.5molL-1H2SO4中Ir91.04Si8.96-MS/Ti的电化学活性面积是Ir-MS/Ti的3.4倍。其次,随着电化学面积的增加,电化学析氢活性也有所增加。当过电势为0.2V时,Ir91.04Si8.96-MS/Ti电极的表观析氢活性为107.40mA cm-2,比Ir-MS/Ti提升了16.13mA cm-2。若进一步对Ir质量进行归一化,单位Ir质量Ir91.04Si8.96-MS/Ti页表现出优异的析氢活性是Ir-MS/Ti的1.6倍。此外,Ir91.04Si8.96-MS/Ti在长时间的变电势扫描和定电势扫描过程中,均表现出优异的析氢稳定性。最后,通过研究还发现,Ir91.04Si8.96-MS/Ti具有优秀的析氧活性,其在0.5mol L-1H2SO4中的析氧活性要明显高于Ir-MS/Ti,这表明Ir91.04Si8.96-MS/Ti有希望成为一种优异的析氢-析氧的双效催化剂。(2)在电化学析氢材料的研究中,由于非晶电极材料可以表现出更大的电化学面积,所以对此方面的研究是目前的热点话题。本论文巧妙的利用磁控溅射技术,制备了非晶态的PdSi复合物。首先,非晶的Pd71.78Si28.22-MS/CP复合物确实表现出极大的电化学面积,其是Pd-MS/CP的11.4倍,是普通Pd/C的5.45倍。过电势为0.2V时,Pd71.78Si28.22-MS/CP的电流密度达到65.13mA cm-2,是Pd-MS/CP的1.51倍,是普通Pd/C的2.11倍。这是由于Si的加入减弱了Pd71.78Si28.22-MS/CP的储氢过程,加速H脱附步骤的反应速率。此外,Pd71.78Si28.22-MS/CP在长时间的变电势扫描和定电势扫描中均表现出比Pd-MS/CP更加优异的析氢稳定性。(3)制备金属合金材料是提高和改进单金属电催化活性的最有效的方法。本文,通过磁控溅射制备了不同比例的PdFe合金。首先,XRD分析表明,随着Fe含量的增加,Pd(111))晶面的特征峰逐渐正移,这表明Fe的加入使得Pd的晶格收缩。进一步用XPS分析表明,当Fe掺杂在Pd晶格中的过程中,电子从Fe转移到Pd,从而导致Pd内层电子的结合能降低,促进了氢脱附反应的发生。其次,Pd73.28Fe26.72-MS/CP具有较大的电化学面积,是Pd-MS/CP的4.89倍。过电势为0.2V时,在酸性体系中,Pd73.28Fe26.72-MS/CP析氢电流密度达到70.40mA cm-2,是Pd-MS/CP(43.19mA cm-2)的1.63倍。进行电化学面积归一化后,析氢活性仍然是Pd-MS/CP的1.43倍,这说明PdFe电化学析氢活性的提高是缘于PdFe本质活性的提高。Pd73.28Fe26.72-MS/CP的Tafel斜率也远远低于Pd-MS/CP,这也进一步表明Fe的加入提高了Pd表面的氢脱附速率。同样,在碱性环境下,电化学析氢活性比Pd也提高了很多。在过电势为0.2V时,Pd73.28Fe26.72-MS/CP的电流密度为40.20mA cm-2,是Pd-MS/CP(18.36mA cm-2)的2.19倍。