生物油是生物质的热解产物,可作为氢源制备氢气,但生物油组分复杂,通常采用乙酸作为研究重整催化剂催化活性的模型化合物。过渡金属催化剂如镍基催化剂价格低廉、来源广泛又具有较好的催化活性,因此得到了密切关注并被广泛探究。然而,镍基催化剂的积碳所导致的催化剂失活问题始终是这项工艺所面临的最大阻碍,因此探究镍基催化剂结焦的机理与研发镍基催化剂的改性方式成为研发耐焦型镍基催化剂的重点问题。本文的研究内容及创新结果如下:1.在酸碱性不同的Al2O3、Si O2和分子筛（25-H、38-H）载体上负载等量的活性金属镍,探究载体性质对于镍基催化剂结焦行为的影响,催化剂的稳定性与积碳性质之间的关联。结果表明,Ni/Al2O3催化剂含有丰富的路易斯酸性位点,而Ni/Si O2、Ni/38-H和Ni/25-H催化剂则没有。Ni/Al2O3中的路易斯酸性位点诱导聚合反应形成聚合积碳,它会包裹金属镍物质,因此即使很少量的积碳也能导致催化剂失活。而其他三种催化剂上的催化型积碳则不会导致催化剂的失活。这项工作证实了积碳的性质取决于镍基催化剂载体的性质。2.通过不同浓度的硝酸对生物碳载体进行活化,实现对镍碳催化剂的改性。结果表明,不同浓度的HNO3处理后的生物碳的亲水性、孔结构、官能团分布均发生了变化,镍与生物碳的相互作用强度减弱,金属镍尺寸增大,降低了镍分散度并提高了酸性位点的丰度和强度。而在以上的多种因素中,载体的亲/疏水性对镍基催化剂的催化能力起到更为显著的作用。适宜的硝酸浓度带来对生物碳恰好的活化能力,使得改性后的镍碳催化剂能够更好的对反应物以及中间体进行吸附、活化,对积碳的前体能够更有效的气化。3.在明确载体的性质对积碳性质的影响后,通过添加过渡金属Fe、Zn、Cu或Co对镍基催化剂进行改性,通过对载体性质的调控,以达到提升镍基催化剂耐焦性的目的。结果表明,过渡金属添加剂会影响Ni/Al2O3催化剂的理化性质,同时影响反应中间体的演变和蒸汽重整中形成的积碳的性质。催化剂中Zn或Co的存在增强了-OH或CO2的吸附,促进了无定形积碳前体的气化。Cu添加剂增强了含氧中间体的吸附/活化,而Fe则相反。Zn、Cu或Co（除Fe外）添加剂通过抑制聚合焦的形成来增强催化剂的稳定性。Zn、Cu或Co改性后的催化剂上形成的积碳主要是催化型积碳,具有较高的C/H比、较高的结晶度、较高的热稳定性、较高的石墨化程度和较为丰富的纳米管状结构,对催化剂的催化稳定性的影响较小。