【摘 要】
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元素碳（EC）是大气细颗粒物的重要化学组成,可对气候、环境和人类健康产生严重影响。为深入研究四川盆地城市地区大气中的含EC颗粒,本研究以四川省省会——成都市为研究对象,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）及多种在线设备对成都市三个冬季（2016-2017年、2018-2019年和2019-2020年）和2017年春季大气中的细颗粒物、气态污染物及气象要素等进行了连续观测,重点对冬季含EC颗粒进行了
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元素碳（EC）是大气细颗粒物的重要化学组成,可对气候、环境和人类健康产生严重影响。为深入研究四川盆地城市地区大气中的含EC颗粒,本研究以四川省省会——成都市为研究对象,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）及多种在线设备对成都市三个冬季（2016-2017年、2018-2019年和2019-2020年）和2017年春季大气中的细颗粒物、气态污染物及气象要素等进行了连续观测,重点对冬季含EC颗粒进行了深入分析。此外,使用透射电子显微镜与X射线能谱仪（TEM-EDS）对典型污染过程中单颗粒的形貌、化学组成和混合状态演化特征进行了全面分析。结果发现:（1）成都冬季空气质量呈逐年改善趋势,2016-2017、2018-2019和2019-2020年冬季PM2.5平均质量浓度分别为121±58μg/m~3、90±32μg/m~3和79±38μg/m~3。每个冬季的含EC颗粒均可分为六类,分别为:元素碳与沙尘/扬尘混合颗粒（EC-DUST）,纯元素碳颗粒（pure EC）,有机碳与元素碳混合颗粒（OCEC）,元素碳与硝酸盐混合颗粒（EC-N）,元素碳与硫酸盐混合颗粒（EC-S）和元素碳与硫酸盐和硝酸盐混合颗粒（EC-SN）。就颗粒物构成而言,从2016-2017年冬季至2019-2020年冬季,EC-N颗粒的贡献大幅升高,从26.0%升高至45.7%,而EC-S颗粒的贡献由11.6%下降到4.1%,EC-SN颗粒由46.2%下降至31.1%。随污染加重,OCEC和EC-N颗粒的贡献逐渐增大,而EC-S颗粒的贡献逐渐减小。EC-N的生成主要受光化学反应影响,而EC-S的生成主要由液相反应决定;当相对湿度较高时（如>60%）,OCEC主要受液相反应的影响;2016-2017年冬季,EC-SN的形成主要由光化学反应决定,而在2019-2020年冬季,光化学反应对EC-SN的贡献逐渐减少,液相反应对EC-SN的贡献逐渐增加。（2）春季PM10和PM2.5的平均浓度分别为90±40μg/m~3和62±25μg/m~3。大气中的所有单颗粒可分为八类,分别为:钾与元素碳混合颗粒（KEC）、有机碳颗粒（OC）、OCEC、钾与硝酸盐混合颗粒（KNO3）、钾与硫酸盐和硝酸盐混合颗粒（KSN）、钾与有机氮混合颗粒（KCN）、沙尘/扬尘颗粒（DUST）和金属颗粒（METAL）。对比分析选取的三类不同时期（即细粒子污染、细粒子与粗粒子混合污染（简称“混合污染”）及清洁时段）可知:KEC在细粒子污染时段的贡献（42.8%～46.3%）明显高于其在其他两个时段的贡献（28.9%～33.7%）;在“混合污染”时段,DUST颗粒贡献达到各时段的最高（6.0%）。与清洁时段相比,在细粒子污染和“混合污染”时段中大多数颗粒与二次无机组分的混合程度均有所增强。此外,大气气团在不同时段的来向有着明显的差异,在细粒子污染时段气团主要来自成都市西南方向,表明川南重污染区域对成都市的污染贡献重大。（3）利用TEM-EDS对在冬季典型污染过程中采集到的1439个单颗粒进行了逐一分析,获得其形貌、化学组成及混合状态等信息,依据获取的信息,可将所有单颗粒分为七类,即:有机物（OM）、有机物-富硫（OM-S）、有机物-富硫-矿物（OM-S-Mineral）、有机物-飞灰/金属（OM-Fly ash/metal）、有机物-富硫-飞灰/金属（OM-S-Fly ash/metal）、有机物-烟尘（OM-Soot）和有机物-富硫-烟尘（OM-S-Soot）颗粒。其中,OM-S颗粒占比最高（48.2%～56.6%）。随污染加重,OM颗粒占比由16.5%升到32.1%;OM-S-Mineral颗粒由10.2%降到1.7%;与Fly ash/metal混合的颗粒类型（6.0%～12.5%）呈上升趋势,其中多数以OM-S-Fly ash/metal颗粒的方式存在;而与Soot相关的颗粒占比整体呈下降趋势。以上研究获取的结果对于成都市,甚至四川盆地大气污染形成机制的厘清以及制定针对性的污染减排方案具有重大意义。
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