螺旋结构碳纳米管因其独特的螺旋形貌，具有不同于传统碳纳米管的超弹性及手征性、磁性等，有望在高性能复合材料、微纳米器件、微波吸收材料等领域有广阔的应用前景。然而，螺旋碳纳米管的生长机理尚不完善，高纯度和高产率批量制备也存在困难，使其进一步应用受到了限制。本论文结合实验、模拟计算和理论分析，分别在螺旋碳纳米管的可控制备、生长机理及复合材料增韧等进行了系统研究，实现了对螺旋纯度的调控，揭示了螺旋结构成因，为其实际应用奠定了基础。主要研究内容和结果如下:　　采用预沉淀-凝胶法制备出粒径分布均一的纳米Fe2O3催化剂前驱体，并催化生长出螺旋纯度达99％的螺旋碳纳米管。通过调控溶胶-凝胶法所得的前驱体在生长过程中的气氛，也可实现对螺旋纯度的调控;发现生长过程中引入微量水可显著提高螺旋结构纯度和产率。　　利用实验研究和模拟计算相结合的方法，研究了螺旋碳纳米管的生长机理。实验结果表明，螺旋碳纳米管的生长为C原子在催化剂中的溶入和析出，同时表层伴有无定型物质的生成。模拟计算结果发现，气氛能诱导催化剂颗粒从球形转变成规则多面体形状。确定了螺旋碳纳米管的生长机理:催化剂吸附碳源，转变成规则多面体形，C原子进入催化剂并扩散形成Fe3C固溶体，在Fe3C的不同晶面上析出C原子形成石墨层的方向和速率不同，导致生成的石墨层结构周期性地错配连接而形成螺旋结构。　　通过实验和模拟计算，研究发现，引入微量水会增加催化剂Fe{111}晶面的含量，增大催化剂表面的各向异性，使螺旋结构更易形成;水会终止表面无定型物质产生的反应，减少无定型物，同时阻碍了碳源在催化剂表面的吸附，降低催化剂被无定型物质包覆的程度，提高催化活性，使产率上升。　　采用熔融混合法制备出螺旋碳纳米管/聚乳酸复合材料，研究其力学性能和动态热机械性能，发现相比纯聚乳酸，经硅烷偶联剂处理的螺旋碳纳米管/聚乳酸复合材料的断裂伸长率提升超过200％，且内耗增大，材料从脆断转变为韧断。表征发现，填料与基体间优良的界面结合和螺旋形貌是造成材料脆韧转变的主要原因。结合BHE模型和界面脱粘准则，很好地解释断裂伸长率与界面结合、填料形貌的关系。