论文部分内容阅读
人们越来越关注由温室气体引发的环境问题。二氧化碳作为主要的温室气体，其排放量越来越多，已经严重影响了人类的生活。目前，应用于捕集二氧化碳的方法有醇胺吸收法、热碱法和膜分离法。虽然这些技术比较成熟、成本低、处理量大，但也存在着一些缺陷，比如，溶剂挥发引发二次污染、解析能耗高、设备腐蚀严重等。而离子液体由于具有几乎无蒸汽压、热稳定性好、分子结构可设计等优点，已经成为捕集CO2的良好吸收剂。本文采用密度泛函理论（DFT）的B3LYP方法，运用6-311++G（d,p）基组、6-31G基组和LanL2DZ基组计算了离子液体捕集CO2的反应过程，并进行了分子结构和振动光谱的分析。第一章：概述了本文的研究背景以及离子液体的简介。介绍了本文研究的理论依据，包括理论的计算方法、光谱计算的知识和研究的主要内容及意义。第二章：利用密度泛函理论DFT/B3LYP方法在6-311++G（d,p）基组水平上对胺功能化离子液体1,2-二甲基-3-乙基胺咪唑四氟硼酸盐的结构进行了优化。同时，我们还计算了1,2-二甲基-3-乙基胺咪唑阳离子与1,2-二甲基-3-乙基胺咪唑四氟硼酸盐捕集CO2的反应机理。通过对比我们发现，1,2-二甲基-3-乙基胺咪唑阳离子捕集CO2的效果不好，表明阴离子四氟硼酸具有不可忽略的作用。第三章：利用密度泛函理论DFT/B3LYP方法在6-31G（C、H、O、N）和LanL2DZ (S、P)基组下对三己基十四烷基磷甲硫氨酸和三己基十四烷基磷脯氨酸捕集CO2的反应机理进行理论计算获得了其最优的一种反应途径。结果表明阴离子上胺功能化的离子液体对CO2的吸收效果较好。通过理论计算分析得到阴离子为线性分子的离子液体[P66614][Met]比阴离子为环状离子液体[P66614][Pro]捕集CO2的能力更强。第四章：利用密度泛函理论DFT/B3LYP方法在6-311++G（d,p）（C、H、O、N）和LanL2DZ (Cl、Br、I)基组下对阴离子为卤族元素的咪唑类离子液体捕集CO2的反应机理进行理论计算获得了其最优的反应途径。通过计算四种离子液体捕集CO2的能垒，我们得到随着原子半径的变大，能垒也增加。本工作为实验上合成高效率捕集CO2的离子液体提供理论依据和指导。