Ca离子与惰性气体碰撞:相互作用势、光谱与动力学

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yhl_2011
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碱土金属离子与惰性气体相互作用势对非共振碰撞展宽和频移系数的计算起到非常重要的作用,因而获得描述碰撞原子间相互作用势的信息显得尤为重要。通过理论研究得到的势能和光谱信息可以很好地解释实验得到的谱线信息。本论文工作采用多参考组态相互作用方法计算了Ca+-Rg(Rare gas,Rg=He,Ne,Ar,Kr)体系的光谱常数和势能曲线,然后基于碰撞近似和半经验原子间势能理论计算出了惰性气体原子对Ca+谱线碰撞的展宽和频移系数。具体内容如下:(1)应用高精度从头算方法计算了Ca+-Rg(He,Ne,Ar,Kr)体系的三条解离极限Ca+(2S)+Rg(1S)、Ca+(2D)+Rg(1S)和Ca+(2Po)+Rg(1S)对应的6个Λ-S电子态的势能曲线。从势能曲线可以看出X2Σ+是第一条解离极限对应的唯一的电子态,而第二条解离极限对应了三个态,分别为A2(35),B2Π和C2Σ+态,第三条解离极限对应着D2Π和E2Σ+态。通过数值求解薛定谔方程得到了这些电子态的光谱常数,经数据比较,我们发现本文的结果与现存的实验和理论数据符合的较好。在对Ca+-Rg(He,Ne,Ar,Kr)体系的计算中,由于体系的价电子结构相同,因此各体系分子势能曲线非常相似。(2)在计算中同时考虑了芯-价关联效应和自旋-轨道耦合效应的影响。考虑自旋-轨道耦合作用后,Ca+-Rg(He,Ne,Ar,Kr)体系Λ-S态的三条解离极限劈裂为五条,对应的6个Λ-S态劈裂成为9个Ω态。通过计算得到了Ω态的势能曲线、永久偶极矩、跃迁偶极矩以及振动能级信息。计算所得的永久偶极矩随着核间距的增大呈现线性减小的趋势,表明体系的解离极限是由离子和中性原子。同样计算了Ω态的光谱常数,并对比分析了Ca+-He,Ca+-Ne,Ca+-Ar和Ca+-Kr的光谱常数变化趋势,其中Ca+-Kr体系Ω态光谱常数的计算值皆为首次报道。(3)利用得到的体系势能曲线,应用Anderson-Talma理论计算Ca+-Rg(He,Ne,Ar,Kr)体系H线和K线的展宽和频移系数并与现有的实验和理论数据进行了比较。以Ca+-He体系为例分析了谱线展宽系数和频移系数对温度的依赖性,以及谱线展宽系数和频移系数与惰性气体压强的关系。
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