基于β-二酮稀土配合物构筑高分子白光材料及器件的研究

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基于稀土金属配合物优异的光学性能,本论文尝试将能在激发态下发射不同颜色特征光的稀土配合物通过化学键合或物理掺杂的方式引入到高分子基质中。再依据三原色原理和CIE标准色度系统作为白光指标,设计并制备出含稀土元素的有机聚合物高分子白光材料以及器件(WPLED),探索了WLED一个新的领域。  首先,本论文依托两个β-二酮类配体HDBM(dibenzoyl methane)和HBA(1-Benzoylacetone),分别与稀土盐LnCl3·6H2O或Ln(OAc)3·6H2O(Ln=La,Eu,Tb,Gd)按照3∶1或2∶1的比例配置,并引入中性配体5-Br-2,2'-bpy(5-bromo-2-(pyridin-2-yl)pyridine)、4-vp-2,2'-bpy(2-(pyridin-2-yl)-5-(4-vinylphenyl)pyridine)、 Zn(L2)(HL2=N,N'-Bis(salicylidene)cyclohexane-1,2-diamine),三者在特定的环境下发生自组装,合成了稀土离子均为8配位的共12种的三元稀土金属配合物。即,系列一:Ln(BA)3(5-Br-2,2'-bpy)](Ln=La,1;Ln=Eu,2;Ln=Tb,3;Ln=Gd,4);系列二:Ln(DBM)3(4-vp-2,2'-bpy)(Ln=La,5;Ln=Eu,6;Ln=Tb,7;Ln=Gd,8);系列三:[Zn(L2)(OAe)Ln(DBM)2](Ln=La,9;Ln=Eu,10; Ln=Tb,11; Ln=Gd,12)。再通过红外光谱(FT-IR)、核磁氢谱(1H NMR)、元素分析(EA)以及单晶衍射(X-ray)等测试手段,表征和分析这12种稀土金属配合物的分子结构,再通过测定它们的紫外吸收光谱(UV-Vis)、常温和低温下的荧光光谱(PL)、量子产率以及荧光寿命,来研究稀土配合物的光学性质。  通过对稀土配合物进行的光学性质的表征,根据其CEI色度坐标和三原色原理以设计和构筑高分子白光材料。将系列一中发射红光的配合物2和发射绿光的配合物3按照一定比例,一起物理掺杂到一定量的高分子蓝光基质PMMA或PVK中,通调制合适的比例制得了有机掺杂型高分子光致发光的白光材料PMMA@2@3和PVK@2@3,并将其作为器件发光层的客体,成功制得了电致发光的有机高分子白光器件(WPLED);将系列二中的发射红光的配合物6和发射青光的配合物8按照一定的比例,化学键合到蓝光基质NVK中,制得了有机共聚物型高分子白光材料Poly(6-co-NVK-co-8),后续计划将其制备成高分子白光OLED;将系列三中发射红光的配合物10与发射黄光的席呋碱锌配合物[ZnL1(Py)],以一定的比例物理掺杂到高分子蓝光基质PMMA中,制得到了有机掺杂型高分子白光材料PMMA@10@[ZnL1(Py)],并有望将其制备成高分子白光型OLED。同样,对这些高分子材料进行红外光谱(FT-IR)、核磁氢谱(1HNMR)、元素分析(EA)、热重(TG)、粉末衍射(PXRD)、GPC、固体紫外(DR)、光致发光(PL)、电致发光(EL)等方面的表征,以测定和分析高分子材料的结构、热稳定性、成膜性、分子量、光物理性能等方面的性能。
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