【摘 要】
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层状结构的p型半导体BiCuSeO氧硫族化物由于热导率较低引起了研究者广泛关注。然而BiCuSeO本征电导率较低,成为限制其应用的主要原因。研究发现,通过掺杂的方法可提升BiCuSeO电
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层状结构的p型半导体BiCuSeO氧硫族化物由于热导率较低引起了研究者广泛关注。然而BiCuSeO本征电导率较低,成为限制其应用的主要原因。研究发现,通过掺杂的方法可提升BiCuSeO电导率,从而改善其热电性能。本文采用了两步固相反应及放电等离子烧结制备了Mg、Na及S掺杂的BiCuSeO基热电材料,利用XRD、SEM表征了样品的物相结构及微观形貌。利用Ulvac Riko ZEM-2、NetzschLFA427、DSC、PPMS等测试系统测试样品的热电性能。Bi1-xMgxCuSeO(0≤x≤0.125)样品的研究表明,掺杂样品均为纯相结构。Mg掺杂之后,材料电导率得到提高,热导率降低,热电优值提升,ZT值在923K时由纯相BiCuSeO的0.45提高到Mg掺杂样品Bi0.95Mg0.05CuSeO的0.67。然而,Mg掺杂效率较低导致空穴载流子浓度增加有限,其电导率的增加也相对较低,热电优值的提升也低于Ca、 Sr、 Ba的掺杂(Bi0.925Ca0.075CuSeO0.90,Bi0.875Ba0.125CuSeO1.1,Bi0.925Sr0.075CuSeO0.76)。Bi1-xNaxCuSeO(0≤x≤0.02)样品的研究表明,Na掺杂之后,载流子浓度增加。室温下,当Na的掺杂量为0.02时,载流子浓度最大为1.3×1020 cm-3,功率因子PF最高,高达8×10-4μWcm-1K-2。但是Na掺杂样品的功率因子随着温度的升高而降低,与碱土金属掺杂样品的变化趋势正好相反。当Na的掺杂量为0.02时,在绝对温度873K下样品Bi0.98Na0.02CuSeO的ZT值达到最大,约为0.86,比不掺杂样品在相应温度下ZT值提高了60%,BiCuSeO1-xSx(0≤x≤0.05)样品的研究表明,S掺杂之后,S原子取代了BiCuSeO晶体结构中的O原子,晶体结构中Bi-O-Bi键的键角发生改变,晶体结构得到改善,载流子的迁移率得到提高,导致电导率增加使功率因子提高。结合其低的热导率值,掺杂之后材料的热电性能得到提高。当S的掺杂量为0.02时,在923K下热电优值达到最大值1.2,因此S掺杂提高BiCuSeO热电性能的有效的方法。
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