【摘 要】
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本文研究了橄榄石结构磷酸铁锰锂(LiMn0.6Fe0.4PO4)正极材料的合成及其改性工艺。以LiMn0.6Fe0.4PO4正极材料及其电极系统作为研究对象,首先对材料的合成工艺进行了优化,其次系统地研究了碳源对材料微观形貌以及电化学性能的影响,最后针对其电子电导率低和锂离子扩散效率低等缺点,在LiMn0.6Fe0.4PO4材料中引入钒离子对其进行原位掺杂以提高材料的本征电导率和锂离子扩散效率。为
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本文研究了橄榄石结构磷酸铁锰锂(LiMn0.6Fe0.4PO4)正极材料的合成及其改性工艺。以LiMn0.6Fe0.4PO4正极材料及其电极系统作为研究对象,首先对材料的合成工艺进行了优化,其次系统地研究了碳源对材料微观形貌以及电化学性能的影响,最后针对其电子电导率低和锂离子扩散效率低等缺点,在LiMn0.6Fe0.4PO4材料中引入钒离子对其进行原位掺杂以提高材料的本征电导率和锂离子扩散效率。为了系统地研究合成工艺对LiMn0.6Fe0.4PO4材料性能的影响,以不同的锰源（Mn O2、Mn C2O4·2H2O、Mn C4H6O4·4H2O）搭配铁源（Fe PO4）作为原料,采用湿法球磨、喷雾干燥及碳热还原法制备了LiMn0.6Fe0.4PO4/C复合材料。扫描电子显微镜的测试结果显示,以Mn O2为锰源合成的LiMn0.6Fe0.4PO4正极材料具有均匀且细小的一次颗粒。二次颗粒由一次颗粒松散地堆叠而成,因此材料有较大的比表面积。较大的表面积使得活性材料与电解液之间接触更充分,有利于提升锂离子在正负电极之间的扩散效率,进而提升复合材料的电化学性能。为了进一步提升LiMn0.6Fe0.4PO4正极材料的放电性能,以葡萄糖、碳纳米管和Beta-环糊精作为复合碳源对LiMn0.6Fe0.4PO4材料的一次颗粒进行包覆。结果表明,复合碳源在材料的烧结过程中形成了三维导电碳网。三维的导电碳网不仅限制了一次颗粒的生长,缩短了Li+的扩散距离,并将电子从传统的“点对点”的传输路径转变为“点对线”的传输路径,极大地提升离子/电子的迁移效率,进而提升LiMn0.6Fe0.4PO4正极材料的倍率性能以及放电容量。为了提升LiMn0.6Fe0.4PO4材料的本征电导率和锂离子扩散效率,采用钒为掺杂源对LiMn0.6Fe0.4PO4材料进行原位掺杂。通过电化学性能测试分析,确定最佳的钒掺杂量为x=0.05(LiMn0.6Fe0.35V0.05PO4)。随着V3+取代Fe2+位数量的提升,材料的本征电导率不断地增加,同时离子半径较小的V3+取代Fe2+会减小材料的晶格常数。Li-O键长度的增加,导致Li+脱嵌需要的能量减小,进而提升材料的锂离子扩散效率。
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