【摘 要】
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食源性疾病被认为是困扰世界的公共卫生问题。微生物污染是食源性疾病的重要原因之一,导致每年数十万人因此死亡。抗生素是普遍用于预防和治疗细菌感染的方法,但其过度使用和滥用导致耐药菌的产生和流行,因此开发新型高效抗菌剂势在必行。光动力抗菌因不易产生耐药菌而引起了全球研究者的关注,成为开发抗菌剂的热点。核黄素是一种光敏剂和紫外吸收剂,也是人体必需维生素。然而,核黄素在水中的溶解度低,限制了其应用。核黄素磷
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食源性疾病被认为是困扰世界的公共卫生问题。微生物污染是食源性疾病的重要原因之一,导致每年数十万人因此死亡。抗生素是普遍用于预防和治疗细菌感染的方法,但其过度使用和滥用导致耐药菌的产生和流行,因此开发新型高效抗菌剂势在必行。光动力抗菌因不易产生耐药菌而引起了全球研究者的关注,成为开发抗菌剂的热点。核黄素是一种光敏剂和紫外吸收剂,也是人体必需维生素。然而,核黄素在水中的溶解度低,限制了其应用。核黄素磷酸钠(RF)是核黄素的水溶性制剂,具有与核黄素相同的应用效果,因此本文选用核黄素磷酸钠为光敏剂。由于核黄素磷酸钠容易光降解,且在黑暗条件下无抗菌效果,所以需要载体来改善核黄素磷酸钠的光稳定性和黑暗条件下的抗菌活性。ZIF-8是一种酸响应性金属有机框架材料,在微酸环境下,降解释放具有抗菌作用的Zn2+。因此,本文以核黄素磷酸钠(RF)为光敏剂,沸石咪唑骨架结构材料(ZIF-8)为载体,利用核黄素磷酸钠的光响应性和ZIF-8的酸响应性,设计了RF@ZIF-8光动力抗菌剂,研究了RF@ZIF-8微米抗菌剂及其与聚己内酯(PCL)共混的复合膜(PCL/RF@ZIF-8)的制备、结构与性能,具体如下:1.RF@ZIF-8亚微米粒子的合成与性质分析:采用一步合成法,在水和甲醇混合体系中制备了RF@ZIF-8纳米颗粒。通过X-射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、紫外分光光度计(UV-vis)、荧光光谱、全自动比表面积(BET)、热重(TGA)等方法,分析了抗菌剂的结构和理化性能。结果表明:核黄素磷酸钠在ZIF-8中的包载量为18.4%,未改变ZIF-8的晶体结构和稳定性,增大了ZIF-8的尺寸;将核黄素磷酸钠封装在ZIF-8中导致了核黄素磷酸钠的紫外吸收和荧光光谱的红移,显著提高了核黄素磷酸钠的光稳定性;RF@ZIF-8在微酸性条件下崩解释放Zn2+和包载的核黄素磷酸钠。2.RF@ZIF-8亚微米粒子的抗菌性能与机制研究:通过二倍稀释法、光动力时间杀菌动力学、光动力抗菌实验和抗菌后细菌生长曲线研究了RF@ZIF-8、核黄素磷酸钠和ZIF-8对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的光动力抗菌效果。结果发现:在365~375 nm光照下,RF@ZIF-8具有相对于核黄素磷酸钠和ZIF-8更低的最低抑菌浓度(MIC)和最低杀菌浓度(MBC)、更快的灭活时间和更强的防细菌复苏效果。通过单线态氧的测定、抗菌前后菌液离心上清液K+的含量测量以及细胞形态表征,探讨了RF@ZIF-8的抗菌机理。结果表明,光致产生的单线态氧和降解产生的Zn2+通过破坏细胞膜,使胞内物质外流,杀死细菌。3.PCL/RF@ZIF-8复合膜的性质与抗菌性能研究:将RF@ZIF-8与PCL共混制备PCL/RF@ZIF-8可降解复合膜(RF@ZIF-8的最高含量达30wt%),探索了其作为食品包装材料的可行性。SEM、XRD和FTIR分析表明,RF@ZIF-8结构稳定,均匀地分散在PCL基质中。透光率测试表明,向PCL基质中添加RF@ZIF-8可抑制紫外和可见光的透射率,但不影响复合膜的透明性。抗菌和抗粘附实验表明,在UVA灯照射下,PCL/RF@ZIF-8复合膜可灭活大肠杆菌和金黄色葡萄球菌,并具有出色的抗粘附性能,从而有效抑制生物被膜在复合膜表面生长。综上,本文研究了一种新型可降解光动力抗菌材料,具有多重响应抗菌机理,有作为抗菌食品包装材料的潜力,且具有一定的阻光性能。
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