MgO-TiO2系微波介电陶瓷的结构与性能优化研究

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本文先分别研究了不同烧结温度、不同Nb5+和Ta5+含量的B位取代对于MgTiO3材料显微结构、晶体结构的影响,并系统地研究了显微结构、晶体结构与微波介电性能间的内在联系。再进一步主要围绕谐振频率温度系数的调节展开,期望获得具有实际应用价值的微波介电陶瓷体系。主要研究结果如下:(1)通过对XRD图谱精修,对Nb5+/Ta5+掺杂后MgTiO3样品的晶体结构进行分析,二者均为钛铁矿结构。并且画出了其取代机理图,证实二者均为B位取代。(2)通过分析Nb5+/Ta5+掺杂后样品的致密度与介电性能的变化规律,样品的致密度与介电常数以及品质因数呈现出相同的变化规律,因此,样品中存在的气孔是介电常数以及品质因数决定因素。并且两种元素均能在一定程度上补偿高温时由于氧缺失产生的弱束缚电子,在一定程度上抑制Ti4+向Ti3+还原过程的进行,从而提高材料的品质因数。而其主晶相晶胞极化率会影响谐振频率温度系数的变化。当烧结温度均在1350℃时,当x=0.05时,样品Mg(Ti1-xNbx)O3微波介电性能为:εr=18.12,Q×f=163618 GHz,τf=-40.1 ppm/℃;当x=0.04时,样品Mg(Ti1-xTax)O3微波介电性能为:εr=18.10,Q×f=146457 GHz,τf=-46.3 ppm/℃。(3)通过分析Nb5+B位取代MgTiO3样品拉曼光谱可知,样品的拉曼特征峰与其介电性能存在紧密的联系,并进一步证实在合适的温度以及适当的Nb5+含量下样品会表现出高品质因数(Q×f)值,这与其具有较强的Ti-O键强有关,谐振频率温度系数(τf)与其具有较小[TiO6]八面体的扭转程度有关。并且经XPS证实Nb5+能够有效减少样品中Ti3+的含量从而提高其Q×f值。(4)研究了不同Ca0.61Nd0.26TiO3含量对MgTiO3微波介电性能的影响,经证实,(1-x)MgTiO3-xCa0.61Nd0.26TiO3 相较于传统的(1-x)MgTiO3-xCaTiO3 烧结温度有所降低,但是其介电性能却较差,当烧结温度为1300℃,0.15Ca0.61Nd0.26TiO3-0.85MgTiO3的介电性能为:εr=25.12,Q×f=28931 GHz,τf=-3.88 ppm/℃。(5)为进一步探索介电常数的范围在10-20的高Q值材料体系,提高0.15Ca0.61Nd0.26TiO3-0.85MgTiO3 的性能,选取 Mg2.05SiO4.05 与之形成(0.85-x)MgTiO3-xMg2.05SiO4.05-0.15Ca0.61Nd0.26TiO3(以下简称 MCNST),经证实,样品MCNST介电常数(εr)在9.74~17.82之间,品质因数(Q×f)在36992 GHz~63899 GHz之间,其谐振频率温度系数(τf)在-34.06 ppm/℃至-22.90 ppm/℃之间。当烧结温度为1380℃和x=0.35时,该体系的微波介电性能为:εr=15.63,Q×f=60646 GHz,Tf=-25.24 ppm/℃。
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