【摘 要】
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将二氧化碳转化为甲酸,在碳排放控制、能量转换与储存方面具有重要的实际意义。甲酸不仅是一种重要的基础有机化工原料,而且还是一种优异的储氢介质。二氧化碳氢化合成甲酸(
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将二氧化碳转化为甲酸,在碳排放控制、能量转换与储存方面具有重要的实际意义。甲酸不仅是一种重要的基础有机化工原料,而且还是一种优异的储氢介质。二氧化碳氢化合成甲酸(通常作为甲酸盐捕获)是其作为储氢介质的关键步骤,因此,该反应已成为活跃的研究领域,并已引起广泛的关注。本文采用机械球磨的方法,探究了二氧化碳固相氢化合成甲酸盐的反应条件和影响因素。在以碳酸氢盐、碳酸铵和尿素能够作为二氧化碳源的基础上,结合其中的氢键体系为氢供体,利用金属钠的强还原性诱导碳酸氢盐、碳酸铵和尿素氢化合成甲酸盐。并且探讨了二氧化碳固相氢化合成甲酸盐的可能催化剂。在实验中,我们主要利用1H NMR对处理后的产物进行甲酸根的检测和反应转化率的表征,得到的主要结果如下:1.在碳酸氢盐固相氢化合成甲酸盐的实验中,碳酸氢钠的转化率在8.5%-22.5%范围里波动;碳酸氢钾的转化率在9.8%-24.6%范围里变化;碳酸氢铵的转化率在8.2%-28.8%范围里波动;2.在碳酸铵的固相氢化合成甲酸盐的实验中,转化率在15.0%-41.4%范围里变化。3.在尿素氢化合成甲酸盐的实验中,转化率在3.8%-6.2%范围里波动。4.在碳酸铵和金属钠物料摩尔比为1:2,球磨机在500rpm、7h时,二氧化碳固相氢化合成甲酸盐的反应转化率最高达到41.4%。5.初步探究出金属镍为反应物0.1%摩尔量时,作为固相氢化反应的催化剂的转化率达到54%。6.在适宜的条件下,能够实现二氧化碳固相氢化合成甲酸盐。
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