【摘 要】
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双光子光动力治疗(TP-PDT)在治疗癌症方面有着至关重要的作用,因其具有强的组织穿透能力,并且能最大限度地减少对周围正常细胞的损伤而在近几年受到广泛的关注。然而,由于目前治疗深度有限、水溶性差、价格昂贵等原因,可实际应用的双光子光敏剂非常有限,这严重的限制了 TD-PDT在生物医学领域更深入的发展。因此,探索新型双光子光敏剂、并解释其作用机制就十分重要。过渡金属配合物光敏剂的在双光子光动力治疗中
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双光子光动力治疗(TP-PDT)在治疗癌症方面有着至关重要的作用,因其具有强的组织穿透能力,并且能最大限度地减少对周围正常细胞的损伤而在近几年受到广泛的关注。然而,由于目前治疗深度有限、水溶性差、价格昂贵等原因,可实际应用的双光子光敏剂非常有限,这严重的限制了 TD-PDT在生物医学领域更深入的发展。因此,探索新型双光子光敏剂、并解释其作用机制就十分重要。过渡金属配合物光敏剂的在双光子光动力治疗中的应用是一个亟待进一步完善的研究方向,同样,也拥有强大的发展潜力和广阔的应用前景。本文采用量子化学方法,对一系列过渡金属配合物光敏剂的几何结构、单和双光子吸收性质、旋轨耦合常数、三重激发态寿命等进行了深入的分析和研究。旨在探究过渡金属配合物的分子结构与单、双光子性质间的关系及内在联系,为探寻新型具有大的双光子吸收截面、价格低廉、性能优良的光敏剂提供一定的研究思路,并为实验提供一定的指导作用。主要研究内容如下:1.通过密度泛函理论(DFT)和含时-密度泛函理论(TD-DFT)研究了 Ru(Ⅱ)和两种Zn(Ⅱ)聚吡啶配合物的单-双光子吸收性质。结果表明,溶剂效应对单光子吸收(OPA)光谱的影响很小,并且,相比于Ru(Ⅱ)类配合物,Zn(Ⅱ)类配合物的单、双光子吸收光谱发生明显的蓝移。中心金属对电子吸收光谱、轨道跃迁有显著的影响,同时增大π-共轭使得双光子吸收截面增大。2.对配合物[IrN^C)2(N^N)]+和[Rh(N^C)2(N^N)]+的几何结构、电子结构、单光子吸收(OPA)、双光子吸收(TPA)光谱、双光子吸收截面、三重态寿命、旋轨耦合常数进行了详细的理论研究。研究表明,两个配合物的TPA峰分别在749.0 nm和649.2 nm处,并且,我们所设计的Rh(Ⅲ)类配合物拥有更大的双光子吸收截面及更长的三重态寿命(549μs)。3.探索以Ru(Ⅱ)为中心和两种以Zn(Ⅱ)为中心的光敏剂的光物理性质。通过分析空穴-电子分布、轨道跃迁特征及片段电荷转移情况发现,以Ru(Ⅱ)为中心的配合物表现出MLCT、MC和LC跃迁特征,而以Zn(Ⅱ)为中心的配合物表现出LC跃迁特征。同时,增大配体的芳香性有利用增大双光子吸收截面,这对于成为潜在双光子光敏剂至关重要。4.探索一系列以Ru(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)为中心的三种配合物的光物理性质。研究表明,所设计的Zn(Ⅱ)配合物的第一三重激发态能量更大,有利于毒性单线态氧的产生,并且,这三种配合物不仅可通过Type-Ⅱ机制产生单线态氧(102)杀死癌细胞,还有潜力通过Type-Ⅰ机制产生超氧离子(O2·(-))来达到治疗的目的。另外,研究表明Zn(Ⅱ)类配合物有潜力成为性能优良的光敏剂以应用在双光子光动力治疗中。
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