镧改性生物质碳对水中含氧酸根的去除及机理研究

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我国作为一个发展中大国,在经济高速发展的同时深受环境问题困扰。自“十三五”规划开展污染防治攻坚战以来,我国生态环境和水资源质量得到一定改善,但水环境中含氧酸根的危害依然严重,尤其是铬酸根、磷酸根。由于普通生物炭去除阴离子的能力相对较低,常通过改性增强其对含氧酸根的吸附能力;而以氧化镧为代表的稀土金属氧化物对阴离子具有较强的络合能力,因此通过镧改性生物炭可有效吸附废水中的含氧酸根。本文以两种藻类多糖提取物——海藻酸钠和κ-型卡拉胶为原材料制备负载镧的生物炭吸附剂,并研究其对水体中过量六价铬和磷酸盐的去除及机理。以海藻酸钠为原料,氯化镧为凝固浴,通过湿法纺丝技术制备负载镧的海藻酸钠纤维并高温热解制备成生物质基碳纤维(La-BC),用于研究其对六价铬的吸附行为和机理。对La-BC进行一系列表征,并通过吸附实验证明La-BC对铬酸盐优异的吸附能力,具有吸附容量大、速率快及可回收性强等优势。数据显示La-BC吸附六价铬的过程与Langmuir和Freundlich吸附等温模型吻合度都较高,说明同时存在单分子层和多分子层吸附。另外,共存离子实验显示磷酸根对六价铬吸附产生了较大影响,即六价铬与磷酸根之间存在竞争吸附。La-BC对六价铬的吸附机理包括离子交换、含氧官能团的静电作用以及络合作用等。La-BC对六价铬废水处理效果良好且能够循环使用,具有一定的环境效益和经济效益。将以上吸附剂La-BC用于磷酸盐吸附实验,研究初始磷酸根浓度、碳化温度、吸附时间、吸附温度、p H等实验参数对磷酸盐吸附效果的影响。研究数据表明LaBC对磷酸盐的吸附具有高度选择性,去除率一般可达80%以上。La-BC对磷酸根吸附量较高可能是因为其独特的纤维结构、较大的比表面积和丰富的官能团利于对磷酸根的捕捉。La-BC对磷酸盐的吸附符合Langmuir吸附等温模型,吸附量随时间的变化规律遵循伪二级吸附动力学,说明反应过程以单分子层的化学吸附为主;而吸附量与吸附温度的关系则表明La-BC对磷酸根的吸附过程是自发、吸热的。在室温及中性条件下La-BC(900℃)对磷酸盐的饱和吸附量可达163.9 mg/g。另外,循环再生实验体现了La-BC的高循环利用率,证明其在含磷废水处理领域有广阔的应用前景。基于La-BC对磷酸盐的良好处理效果,继续以另一种海洋生物质κ-型卡拉胶为镧的载体,通过高温热解生成负载镧的κ-型卡拉胶生物炭(κ-LC),探究镧是否对磷酸盐具有特异性吸附并研究其吸附机理。结果显示,κ-LC对水中磷酸盐的去除效果较好,在室温及中性条件下κ-LC对磷酸盐的饱和吸附量可达157.6 mg/g,并通过循环实验表现出良好的可重复利用性。κ-LC去除磷酸盐的机理主要包括沉淀、静电吸引、离子交换以及内球络合作用。以上两组实验也证明含镧生物炭对磷酸盐的吸附表现出高度选择性和稳定性,对环境友好。综上所述,本文以海藻酸钠和卡拉胶为前驱体,分别制备两种镧改性生物质基碳材料。合成的负载镧碳材料不仅能够实现对水中六价铬和磷酸根的高效去除,还可以多次循环使用,降低成本,变废为宝,为污水处理领域去除含氧酸根的研究提供了参考,能够实现经济效益与环境效益统一,具有一定社会意义。
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