【摘 要】
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可溶液加工的硫化铅(PbS)量子点太阳电池近年来发展迅速,最高器件效率已接近13%,展现出良好的应用前景,引起了科学界的广泛关注。相比于传统太阳电池器件,PbS量子点太阳电池器件不仅具有性能稳定、可溶液加工、成本低廉等优点,还拥有独特的一些光电性能,如材料带隙可有效调控以及多激子效应。由于太阳电池器件性能的提高主要依靠光吸收和电荷收集程度的提高,PbS量子点太阳电池的器件结构也逐渐从最开始的肖特基
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可溶液加工的硫化铅(PbS)量子点太阳电池近年来发展迅速,最高器件效率已接近13%,展现出良好的应用前景,引起了科学界的广泛关注。相比于传统太阳电池器件,PbS量子点太阳电池器件不仅具有性能稳定、可溶液加工、成本低廉等优点,还拥有独特的一些光电性能,如材料带隙可有效调控以及多激子效应。由于太阳电池器件性能的提高主要依靠光吸收和电荷收集程度的提高,PbS量子点太阳电池的器件结构也逐渐从最开始的肖特基结、耗尽异质结转变为独有的量子结结构。目前对于量子结器件,限制效率进一步提升的主要原因是作为窗口层的阴极氧化锌(ZnO)与PbS量子点界面层的光生载流子的复合、PbS量子点晶界间载流子复合以及PbS与背电极之间载流子复合。本论文选用ZnO作为阴极材料,通过Mg掺杂改善其能级位置,揭示热处理温度、Mg掺杂量等对器件性能的影响,同时,通过引入ZnO量子点修饰ZnO薄膜,构建双电子传输层,进一步优化器件制备工艺,实现高效率PbS量子点太阳电池。本论文的主要创新体现在以下两个方面:(1)在溶胶凝胶氧化锌ZnO中掺杂Mg元素(MZO)制备改性电子传输层薄膜,优化成膜退火温度,提高透光率和改变带隙,提高光的收集效率,减少阴极界面处载流子复合和电子注入势垒。所制备的倒装结构PbS量子点太阳电池(器件结构:氧化锡掺铟(ITO)/MZO/PbS量子点/Au),经优化后,相比于器件结构为ITO/ZnO/PbS量子点/Au的量子点太阳电池,能量转换效率从4.59%上升到5.52%。显然,采用MZO电子传输层器件具有更高的性能。值得注意的是,掺杂电子传输层MZO器件在合适的退火温度下,短路电流密度有较大提升,器件具有良好的重复性和稳定性,在大气环境下长期存放也未出现明显的性能衰减。(2)设计并合成了ZnO纳米晶(ZnO-NC)材料,修饰MZO与PbS量子点界面。其作用一方面填充MZO表面膜缺陷,减少薄膜缺陷密度。另一方面相比于溶胶凝胶ZnO,ZnO-NC与量子点表面适配性更高,减少MZO表面功函数,减少界面载流子复合。与未修饰的器件相比,采用ZnO-NC进行修饰的PbS量子点太阳电池的短路电流密度从23.36mAcm-2提高到26.72mAcm-2,相应的能量转换效率达到7.09%。与没有ZnO-NC界面层修饰的PbS量子点太阳电池相比,效率提高了30%。与已报道文献相比,这是首次使用该阴极界面修饰的具有双电子传输层结构的量子点太阳电池。总之,我们通过阴极掺杂和界面工程修饰调控获得了性能较好的PbS量子点太阳电池,为以后改善溶液加工的PbS量子点太阳电池性能提供了新途径。
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