【摘 要】
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环状化合物广泛的存在于天然产物和生物活性分子中,已发现它们具有广泛的生物学应用。因此,发展绿色、高效、精准合成杂环化合物的方法一直是合成化学工作者努力的方向。本文综述了近年来重氮化合物、N-羟基酰胺参与的有机反应研究进展,并在此基础上发展了几种稳定的2-重氮-1,3-环己二酮与N-羟基酰胺并实现了金属导向碳-碳键与碳-杂键的构建得到了一些结构新颖的环状化合物。具体内容如下:过渡金属催化的重氮-卡宾
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环状化合物广泛的存在于天然产物和生物活性分子中,已发现它们具有广泛的生物学应用。因此,发展绿色、高效、精准合成杂环化合物的方法一直是合成化学工作者努力的方向。本文综述了近年来重氮化合物、N-羟基酰胺参与的有机反应研究进展,并在此基础上发展了几种稳定的2-重氮-1,3-环己二酮与N-羟基酰胺并实现了金属导向碳-碳键与碳-杂键的构建得到了一些结构新颖的环状化合物。具体内容如下:过渡金属催化的重氮-卡宾的插入反应是构建碳-碳键和碳-杂键构建的重要手段,并在此基础上开展了2-重氮-1,3-环己二酮为卡宾前体合成了几类结构不同的环状化合物。首先在过渡金属催化下实现了芳环邻位C-H键的官能化/环化串联反应,构建了两类环状含氮骨架。在Rh（III）-催化下N-芳基脒与2-重氮-1,3-环己二酮发生C-H/N-H官能化反应,高效构建了1-胺基异喹啉骨架;同样的利用氧原子和氮原子都可以实现与金属铑的弱相互作用,发展了Rh（III）-催化的酰胺芳胺与2-重氮-1,3-环己二酮的C-H键官能化/环化串联反应,得到了咔唑-4-酮骨架。这两类反应的副产物均为无污染的小分子H2O和N2。更进一步的利用添加剂调控实现了Rh（III）-催化的水杨酰胺中酰胺导向基团的C-C键和C-N键选择性断裂实现了两类含氧杂环的构建,三氟甲烷磺酰亚胺银（Ag NTf2）作为添加剂时得到了苯并呋喃骨架,而在醋酸铜（Cu（OAc）2）作为添加剂时得到了异香豆素骨架。随后设计合成了一种结构新颖的胺基化试剂--N-羟基酰胺,并实现了过渡金属催化下与不同底物的串联反应。N-羟基苯甲酰胺底物中的羰基和氮原子都可以与金属铑配位,实现了芳环邻位C-H键的官能化反应,邻炔基芳酮作为一类具有多反应位点的底物,在Rh（III）-催化下高效构建了异吲哚并喹啉酮骨架与苯甲酸酯骨架,后者的形成还有卤代烃溶剂的参与。也开展了Pd（0）-催化N-羟基酰胺的脱羧胺化/环化串联反应,实现了与邻炔基芳酮的脱羰胺化/6-endo-dig苯环化串联反应高效构建了1-萘胺骨架;最后也实现了与N-（2-碘芳基）丙炔酰胺的5-exo-dig环化/胺化（醚化）串联反应,构建了高立体选择性的3-烯基吲哚酮骨架。
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