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在实现Si基单片光电集成的各组成器件研究中,最关键也最困难的任务是实现高效发光的Si基光源。由于Si是间接带隙半导体,导致了其发光效率很低。因此,如何提高荧光量子效率(PL QE),以及相关发光机制和发光动力学的研究,成为了二十多年来人们在该领域内研究上的一项艰巨任务。以前的研究工作大多集中在Si基纳米结构材料上,如多孔硅(PS Si),胶体钝化的Si量子点,以及纳米晶Si (nc-Si)镶嵌Si基薄膜等,而对非晶态Si基化合物的发光机制、量子效率和荧光衰减动力学过程的研究报道得较少。2006年我们小组发现PECVD室温下制备发光效率较低的a-SiN_x薄膜,在经过一段时间的自然氧化后PL光发射强度得到了显著增强。然后我们有意识的将适量的O掺入到固态非晶氮化硅(a-SiN_x)薄膜中,成功实现了以a-SiN_x:O薄膜为发光有源层的黄绿光波段高效电致发光(EL)器件,紧接着报道了a-SiN_x:O薄膜的光增益特性。本文在我们小组a-SiN_x:O薄膜前期研究工作的基础上,深入研究了PECVD制备可见光波段发光可调制的a-SiN_x:O薄膜的PL稳定性和a-SiN_x:O薄膜中来源于发光N-Si-O缺陷态的辐射复合机制；首次研究获得了固态非晶a-SiN_x:O薄膜高达60%的光致发光内量子效率和6.6%的光致发光外量子效率；进而基于温度、时间演化的PL谱,深入研究了光生载流子的瞬态复合动力学过程,并解释了a-SiN_x:O薄膜高荧光量子效率的来源。本论文的主要创新点如下：1、我们首次研究并获得了PECVD低温下制备的固态a-SiN_x:O薄膜高达60%的光致发光内量子效率(PL IQE)和6.6%的光致发光外量子效率(PL EQE)。以往荧光量子效率的研究主要集中在Si基纳米结构材料上,而对非晶态Si基化合物PLQE的研究还未发现有相关报道。为了获得a-SiN_x:O固态薄膜的PL EQE,我们通过校准积分球直接测量了a-SiN_x:O薄膜吸收的激发光子数与出射到薄膜外的发射光子数,从而获得了a-SiN_x:O薄膜6.6%的荧光发射的绝对量子产额(PLAQY,即为PL EQE)。接着我们讨论了如何从a-SiN_x:O固态薄膜的PL EQE去计算相应PL IQE的问题。我们根据平面几何光学原理以及a-SiN_x:O固态薄膜的折射率等光学参数计算得到了a-SiN_x:O薄膜的光萃取因子,同时结合PL EQE结果由光萃取因子的定义计算获得了a-SiN_x:O薄膜的PLIQE。另外,我们通过测量a-SiN_x:O薄膜的漫反射率和吸收系数等光学参数,同时结合积分球中测量得到的激发光子总数与发射光子总数,根据荧光内量子效率的定义直接计算获得了a-SiN_x:O薄膜的PL IQE值。我们进一步通过测试a-SiN_x:O薄膜样品的变温PL谱,深入研究了PL积分强度随着温度变化的依赖关系,得到了不同温度相对于低温下的PL IQE值,来佐证前面两种方法下得到的PL IQE值。我们得至a-SiN_x:O固态薄膜在470 nm发光波长时的PL IQE高达60%以上,这在目前报道的Si基薄膜发光材料的PLQE值中是较高的。以上结果发表在Appl. Phys.Lett.105,011113 (2014)上。2、我们深入研究了a-SiN_x:O薄膜中来源于发光N-Si-O缺陷态的,高量子效率PL的发光机制。首先研究了O的掺入对a-SiN_x薄膜能带结构的影响。通过测试a-SiN_x:O薄膜的Raman谱、FTIR谱、XPS谱和EPR谱,发现了薄膜内部的N-Si-O键合组态和带隙内存在的N-Si-O相关悬挂键缺陷态。随着O的掺入,a-SiN_x:O薄膜较a-SiN_x的结构无序减小,Urbach带尾收缩；同时在能带中产生了N-Si-O键合组态相关的悬挂键缺陷态。我们进一步发现了来源于a-SiN_x:O薄膜中N-Si-O发光缺陷态的,不同于a-SiN_x中带尾态辐射复合过程的两个典型的缺陷态PL特性。一方面,通过改变激发光子能量(Eexc),我们发现a-SiN_x薄膜在Eexc<Eopt时,随着Eexc的增大其发光峰位(EPL)逐渐向高能级位置移动,表现出典型的带尾态载流子跃迁的辐射复合发光机制；而对于a-SiN_x:O薄膜,其EPL并不随Eexc的变化而变化。另一方面,我们发现对于带尾态辐射复合的a-SiN_x薄膜,其PL积分强度(IPL)依赖于Eopt和Eexc之间的相对位置；而对于a-SiN_x:O薄膜,IPL与Eopt的依赖关系并不随Eexc与Eopt之间相对位置的改变而改变。值得注意的是,我们发现a-SiN_x:O薄膜的IPL的变化趋势与薄膜中N-Si-O发光缺陷态Nx的悬挂键浓度保持一致,从而确证其PL主要来源于禁带中由氧引入的N-Si-O发光缺陷态。对于不同R的a-SiN_x:O薄膜,我们发现导带尾到PL峰之间的斯托克斯位移(△Estokes=EU Edge-EPL)并不随Eopt的变化而变化,并且趋于稳定值(～0.75 eV)。最后,我们讨论并提出了发光可调制a-SiN_x:O薄膜的N-Si-O相关缺陷态发光机制。以上结果发表在Appl. Phys. Lett.106,231103 (2015)上。3、基于变温、变探测时间的PL谱,我们深入研究了a-SiN_x:O薄膜中N-Si-O发光缺陷态的瞬态动力学过程,并进一步分析了a-SiN_x:O薄膜高量子效率PL的来源。通过测试变温稳态PL谱(TD-SSPL)和变温时间积分PL谱(TD-TIPL)我们发现a-SiN_x:O薄膜的PL来源于缺陷态发光。瞬态荧光光谱(TR PL)结果表明a-SiN_x:O薄膜的辐射复合过程在纳秒量级；由于俄歇效应发生的时间尺度也可以在纳秒范围,因此我们测试了a-SiN_x:O薄膜变激发功率(WPF)下的TIPL谱和ns-PL衰减曲线进行相应验证,发现TIPL谱的发光主峰位与谱形轮廓,以及不同WPF下的s-PL寿命并不随WPF的变化而变化,从而确证了俄歇复合在a-SiN_x:O薄膜s-PL辐射复合过程中几乎没有贡献。我们进而精确监测了a-SiN_x:O薄膜在亚ns到ns时间范围内的时间演化TR PL谱,发现a-SiN_x:O薄膜TR PL谱的谱线轮廓和PL峰位随着时间演化均未发生改变,这是典型的缺陷态发光的动力学特征,并且明显不同于以往报道a-SiN_x薄膜的带尾态发光动力学特征；从而又一次确证了PL来源于禁带中的N-Si-O发光缺陷态。根据室温下的荧光寿命以及前面得到的60%的PL IQE,我们计算了a-SiN_x:O薄膜的辐射复合寿命并进一步获得了室温下的辐射复合速率kr=1.28×108s-1,如此快的kr可以与直接带隙CdSe纳米晶中的结果相比拟,并且有助于我们理解a-SiN_x:O薄膜高荧光效率的来源。最后我们通过测试a-SiN_x:O薄膜在不同测试温度下的荧光寿命(TD-PL lifetime),结合根据TD-TIPL测量结果得到的PL IQE(T)值,分析了不同测试温度下a-SiN_x:O薄膜的辐射复合过程和非辐射复合过程。以上结果发表在Appl. Phys. Lett.108,111103 (2016)上。