烟气中90%～95%的NOx为NO,若能在一种有效的催化剂作用下,将烟气中部分NO氧化为NO2,使NOx的氧化度(NO2/NOx)提高到50%～60%间(此时对NOx的吸收将取得最大的效率),再用湿法脱硫的吸收剂(如石灰、NaOH、Na2CO3和氨水等)吸收,则能实现一步同时脱硫脱氮。该法最大的优势是不象选择性催化还原法(SCR)处理NOx那样消耗还原剂NH3,流程更简单,设备投资更少,且不存在NH3泄漏而造成的二次污染问题。这一构想目前在工业上尚无实现,若能有效解决NO的催化氧化问题,该法将是最具竞争力的硫氮同脱技术。催化剂的研究和制备是关键也是难点。经过大量的实验探索,本工作选定了用Mn/Co-Ba-Al-O催化剂催化氧化NO,并着重致力于以下研究:1)催化剂制备条件的优化选择;2)催化剂性能的测试;3)催化剂的表征;4)催化剂抗硫抗水性能的测试;5)催化氧化后NOx的吸收;6)对催化机理进行了初步探索。对催化剂的制备,研究了载体制备方法的选择,Co、Ba、Al各部分的配比,Mn的负载量,载体焙烧温度,负载活性组分后催化剂的焙烧温度等众多因素对制作催化剂活性的影响。结果显示采用并流法制备载体时比正加法和反加法效果均好,原因是由并流法制得的载体中γ-Al2O3结晶度最好,且不含BaCO3,表面积最大。在其它制备条件方面,载体中Al: Ba: Co=32: 2: 1(摩尔比),MnOx与载体的质量比为20%等时,将取得最高的催化剂活性。考察了温度、空速、NO进口浓度和O2浓度等因素对催化剂活性的影响,结果显示,NO转化率随温度上升而增加,至300℃达到最大值,随后由于热力学平衡限制而降低;随着NO进口浓度上升,NO转化率略有下降;O2含量的适当增加能促进NO的转化;空速增加,NO转化率显著降低。综合来看,在NO体积分数500×10-6,O2体积分数10%,空速4000h-1时,225℃左右,出口NOx的氧化度达到50%～60%,将取得最大的吸收效率;300℃时,氧化度可达到83%左右,接近热力学平衡值。从催化剂的抗水抗硫实验中可看出:300℃时,当通入体积分数为10%的水后,催化剂活性显著降低,分析其原因是H2O分子的极性比NO更强,可竞争吸附在催化剂表面,造成NO活性位的减少。当通入体积分数为1×10-3SO2后,NO转化率急剧降低,根据早期制硫酸的原理,推断在反应温度下,发生了铅室反应:NO2+SO2→SO3+NO,另外催化剂的主要成分Al2O3、BaO等均能被酸化形成硫酸盐,而造成NO氧化效率下降,催化剂失活。还采用了X射线衍射(XRD)、比表面积测试(BET)等手段对催化剂进行了表征,并对其催化氧化NO的机理进行了一定的研究。从吸收实验来看,证明了在NOx氧化度为50%～60%时取得最大的吸收效率,未经催化氧化的NO的吸收率极低。总之,本课题首次采用具有较大比表面积的Co-Ba-Al-O复合氧化物作为催化剂的载体,负载活性组分MnOx后制得催化剂,该催化剂在低温时就表现出良好的活性,在实验条件下,225℃出口NOx氧化度能达到50%～60%,超过国内外同类研究水平,300℃时NO的催化氧化效率(83%左右)可接近同等条件下热力学平衡值。对以后该课题的研究具有重要的指导和参考价值。