【摘 要】
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水解金属酶的化学模拟是当前化学与仿生学研究的前沿之一。用胶束尤其是金属胶束模拟水解酶的研究已成为近年来十分活跃的研究领域。本论文围绕胶束、金属配合物及其金属胶束
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水解金属酶的化学模拟是当前化学与仿生学研究的前沿之一。用胶束尤其是金属胶束模拟水解酶的研究已成为近年来十分活跃的研究领域。本论文围绕胶束、金属配合物及其金属胶束催化对硝基苯基吡啶甲酸酯(PNPP)水解反应的动力学等进行了较深入系统的研究。研究结果对了解酶的催化作用的机理以及设计高效的人工酶模型提供了一定的理论依据和有用的信息。为研究配合物立体构型对酯水解过程的影响,本论文以开环的二氧环胺二价过渡金属Ni(II)配合物作为羧酸酯水解酶的模拟酶模型,研究其与不同表面活性剂形成的金属胶束催化PNPP 水解的动力学,探讨金属配合物空间结构以及表面活性剂胶束对反应的影响。动力学结果表明,配合物几何构型对PNPP 水解有较大的影响,配体空间位阻越小越有利于PNPP 的水解;配合物在阳离子表面活性剂形成的胶束溶液中对PNPP 水解催化作用不如在两性离子表面活性剂LSS 和非离子表面活性剂Brij35 胶束溶液中对PNPP 水解的催化作用, 这可能是由于底物和CTAB 的阳离子极性头之间产生静电吸引作用造成的。 为探索不同金属离子在酯水解过程中的作用,本论文合成了两种Schiff 碱类的的铜(II)和镍(II)配合物,并系统研究了两种配合物与阳离子表面活性剂CTAB 形成的金属胶束催化羧酸酯PNPP 的催化水解动力学和机理。实验结果表
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