【摘 要】
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能源危机和生态污染的逐渐加剧迫使人们寻找新的绿色能源。氢能作为一种可再生的清洁能源受到了广泛关注,电解水技术是一种高效且可持续的制氢方法,然而在实际应用中,阴极的析氢反应（HER）速率有待提高,阳极的析氧反应（OER）涉及多个步骤和复杂的四电子转移过程,仍然是电解水技术的瓶颈。铂、铱、钌等贵金属材料的稀有性和高成本阻碍了它们的广泛商业应用。因此开发基于过渡金属基材料的新型电催化剂具有更实用的意义。
【基金项目】
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河北省自然科学基金（No.E2019202206）
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能源危机和生态污染的逐渐加剧迫使人们寻找新的绿色能源。氢能作为一种可再生的清洁能源受到了广泛关注,电解水技术是一种高效且可持续的制氢方法,然而在实际应用中,阴极的析氢反应（HER）速率有待提高,阳极的析氧反应（OER）涉及多个步骤和复杂的四电子转移过程,仍然是电解水技术的瓶颈。铂、铱、钌等贵金属材料的稀有性和高成本阻碍了它们的广泛商业应用。因此开发基于过渡金属基材料的新型电催化剂具有更实用的意义。镍铁基氢氧化物因丰度高和独特的电子结构等优点受到了研究人员的广泛关注,但仍存在导电性较差和本征活性不理想等问题。本论文针对以上问题,通过界面调控、构建异质结构等方法对镍铁基氢氧化物进行了改性,优化了其导电性和本征活性,提高了电催化活性,并研究了催化性能与结构之间的关系。首先,通过电沉积方法在晶态（Ni,Fe）Se2纳米片阵列上负载了非晶态的NiFe（OH）x薄层,制备了NiFe（OH）x/（Ni,Fe）Se2/CC异质结构催化剂。对于OER过程,在10、100和300 m A·cm-2时,NiFe（OH）x/（Ni,Fe）Se2/CC在碱性环境中的过电位分别为180、220和230 m V,Tafel斜率为42 m V·dec-1;在10 m A·cm-2时,HER过电位为78 m V,Tafel斜率为95 m V·dec-1,表现出良好的长期稳定性。XANES和XPS分析与密度泛函理论计算结果吻合,表明界面处的协同效应可以有效调节催化剂的电子结构,有利于提高电导率,优化中间体的吸附能,进而提高了催化剂的电催化活性。其次,通过简单的水热-化学还原法在碳布上合成了银复合镍铁基双层氢氧化物电极材料（Ag@NiFe-LDH/CC）,优化后得到的Ag@NiFe-LDH/CC电催化剂具有优异的电催化活性。在100 m A·cm-2时,Ag@NiFe-LDH/CC在碱性测试环境中OER过电位仅为260 m V,Tafel斜率为39 m V·dec-1;在10 m A·cm-2时,HER过电位为339 m V,Tafel斜率为181 m V·dec-1,而且在长时间稳定性测试中具有出色的耐久性。XANES和XPS分析与密度泛函理论计算结果吻合,表明银复合产生的异质界面间有很强的耦合作用,促进了电子转移,提高了NiFe-LDH的导电性,从而使电催化活性显著提高。
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