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随着微/纳器件小型化的不断发展,传统的硅基电子器件遇到了瓶颈,正面临着越来越多的困难和挑战。二维层状材料的出现为设计高效和稳定的纳米电子/光电器件提供了机遇和挑战,也为延续摩尔定律带来了希望。其中,二维过渡金属硫族化合物（Transition metal dichalcogenides,TMDs）的带隙在1～2.5 e V之间、具有强的光与物质相互作用以及高的机械强度等优异性质使其成为纳米电子/光电器件的理想候选材料。另外,力电耦合效应可以有效地调制TMDs体系的电子特性,也为优化器件性能以及设计新型纳米电子/光电器件提供了有效的途径。材料的电子/光电性能与体系的能带结构有关。二维TMDs的能带结构可以通过掺杂、压强和几何效应有效的调控。实验表明压电和挠曲电效应对体系的能带结构和电输运特性有显著的影响。虽然关于外界微扰和几何效应调制TMDs电子结构、压电、挠曲电和光电性质的研究已经在实验和理论上取得了一些进展,但仍存在一些基本科学问题需要进一步阐明:如掺杂和压强如何影响TMDs的电子结构和性质;单层TMDs纳米片压电性质与尺寸和边缘类型之间的理论关系尚不清楚;以及TMDs纳米管体系中的挠曲电效应对其电子/光电特性的影响机制不清楚等等。因此,本论文基于原子键弛豫理论和第一性原理计算方法,研究了掺杂、压强和几何效应对TMDs电子/光电特性的调控作用。首先,建立了TMDs带隙漂移和半导体到金属（半导体/金属）相变与组分和压强之间的理论关系;其次,以单层MSe2（M=Cr,Mo,W）纳米片为研究对象,探索了尺寸、边缘类型和应力方向对其压电性能的影响。然后,构建了基于MoS2和WS2纳米管中挠曲电效应的光电器件结构模型,建立了纳米管中的挠曲电效应对体系光生载流子收集和复合的理论方法,揭示了挠曲电效应对光生载流子收集和复合的作用机制。最后,研究了MoS2纳米管的管径对太阳电池光电转换效率的影响。主要研究内容如下:1、基于原子键弛豫理论,从原子尺度研究了单层TMDs合金带隙随组分的变化,建立了组分与畸变能之间的理论关系,得到了不同TMDs合金的弯曲因子。我们发现阳离子掺杂带隙呈现出随组分增大先减小后增大的规律,而阴离子掺杂带隙随组分的增大表现出近似线性减小的行为。另外,建立了Mo（1-x）WxS2带隙漂移和半导体/金属相变与层数、组分和压强之间的理论关系,发现单层和双层的带隙随压强的增大先增大后减小,而块体的带隙随压强的增大直接减小,表明层间相互作用对于调控带隙和相变起着至关重要的作用。2、探索了尺寸和边缘类型对单层MSe2纳米片压电系数和压电势系数的影响,建立了不同边缘类型与键收缩系数和各向异性压电性质间的关系。研究表明,边缘原子配位缺陷会引起纳米片各向异性的收缩,改变体系的键参数、介电常数和弹性模量等,从而实现了对MSe2纳米片压电系数和压电势系数的调控。另外,由于纳米片各向异性的压电系数,使得输出功率依赖于应力方向。因此,尺寸、边缘类型和应力方向对单层TMDs的压电性能有显著的调控作用。3、基于原子键弛豫理论和第一性原理计算方法,研究了单壁和双壁MoS2和WS2纳米管中的挠曲电效应对体系电子特性的影响,发现减小单壁MoS2和WS2纳米管的管径会导致带隙减小,极化强度和输出电压增大。对于双壁MoS2和WS2纳米管,随着管径的增大,极化电荷将诱导双壁纳米管的能级排布从I型转向II型。双壁MoS2和WS2纳米管能级排布转变的阀值分别为3.1 nm和3.6 nm,且与手性无关。4、结合原子键弛豫理论和细致平衡原理,研究了双壁MoS2纳米管中的挠曲电效应对体系光生载流子收集效率和光电转换效率的影响,发现由于良好的光吸收和载流子收集能力,使得双壁MoS2纳米管的光电转换效率在管径为5.2 nm时达到了5.25%,且双壁MoS2纳米管的最佳光电转换效率是平界面双层MoS2的7倍,我们的结果表明挠曲电效应是提升太阳电池光电转换效率的有效途径之一。