功能化磁性石墨烯泡沫的制备及其在污水处理中的应用

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水污染、空气污染、土壤污染和全球气候变化等环境问题成为21世纪人们最关心的话题,每一个问题都与我们的生活息息相关。近年来,城市化过程中越来越严重的水环境污染问题成为大众和科学家普遍关注的焦点,水污染处理成为迫在眉睫的民生问题。石墨烯(Graphene)由于其大的比表面积、丰富的孔隙结构及表面官能团和优异的吸附性能作为新型吸附剂成为近年来研究的热点,其对污水中的很多污染物都有优异的吸附能力。本文以氧化石墨烯(GO)为基础,将共沉淀法制备的四氧化三铁纳米颗粒掺入其中,冷冻干燥得到磁性石墨烯泡沫,测定磁性石墨烯泡沫吸附剂在染料和抗生素吸附中的性能,并研究了还原度对石墨烯泡沫吸附性能的影响。本文提高了石墨烯吸附剂的吸附能力,解决了石墨烯吸附后分离困难等问题,揭示了石墨烯泡沫的还原度对吸附性能的影响,为设计更为高效、低使用成本的石墨烯吸附剂提供重要的数据和思路。本文首先使用改进的Hummers法制备了GO分散液,然后把分散好的Fe3O4纳米颗粒和GO分散液充分搅拌,使Fe3O4纳米颗粒沉积在GO片层上,冻干后成为海绵状的磁性石墨烯泡沫Fe3O4-GOS,对Fe3O4-GOS进行了系统的表征,接着研究了亚甲基蓝(MB)和四环素(TC)在Fe3O4-GOS上的吸附能力和吸附行为;最后,为了探究氧化石墨烯表面结构对污染物吸附行为的影响,制备了三种还原度不同的氧化石墨烯海绵(GS),对GS进行了系统的表征,研究了带不同电荷的染料在GS上的吸附能力和吸附行为。基于以上实验,本文取得的研究成果有:(1)制备Fe3O4-GOS,测定其对MB的吸附能力。Fe3O4-GOS对MB的吸附量为526 mg/g,高于其他文献中报道的磁性碳纳米吸附剂;Fe3O4-GOS对MB的吸附速率较快,吸附数据符合准二级动力学模型和颗粒内扩散模型;热力学研究表明MB吸附在石墨烯表面的驱动力是熵增;pH和离子强度可调节Fe3O4-GOS对MB的吸附;Fe3O4-GOS吸附污染物后很容易磁性分离,可循环再利用,降低了使用成本。(2)测定四环素在Fe3O4-GOS上的吸附行为。Fe3O4-GOS对四环素的吸附量为473 mg/g,比GO的吸附量大50%,推测机制是Fe3O4防止GO片层过度堆叠;吸附速度适中,吸附过程可以用准二级动力学模型来描述;热力学研究表明Fe3O4-GOS对四环素的吸附是熵驱动的吸热反应;pH对Fe3O4-GOS的吸附能力影响较小,离子强度几乎没有影响。(3)研究还原度对石墨烯泡沫吸附染料的影响。使用气相还原法制备了三种不同还原度的石墨烯海绵(GS),对比了不同还原度GS对不同染料的吸附性能。发现GS的还原度越高,其和MB分子之间的静电相互作用越弱,吸附能力越低,且吸附速率也越慢;pH对还原度高的GS吸附能力影响很大,离子强度对三种还原度GS的吸附能力影响基本可忽略;染料的电荷和分子结构对GS的吸附能力也有所影响。
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