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团簇结构优化和生长规律研究是团簇科学关注的焦点,也是计算化学领域中重要的研究课题。高效的全局优化算法对于搜索具有最低能量的团簇结构具有重要意义。然而团簇势能面构造复杂,巨大的搜索空间使得优化困难。在本论文中,发展了一种高效的大尺寸单一原子类型团簇结构优化算法,运用优化算法考察了铝团簇稳定结构特点及生长规律并详细分析了影响结构生长的因素,针对二元金属团簇结构优化问题发展了一种高效的优化算法并成功用于Cu-Au、Ag-Au团簇结构优化。本论文的主要内容包括：1.基于大尺寸单一原子类型团簇结构特点提出了旋转操作(Rotation Operation,RO)实现了十面体构型到二十面体构型的转变。该操作围绕着十面体结构的五折叠轴将团簇中心原子以下的部分转动一定角度得到了类似于二十面体结构。联合旋转操作与基于内核构建的动态格点搜索(DLSc)算法提出了一种改进算法,称为DLSc-RO算法。使用DLSc-RO优化了大尺寸Lennard-Jones(LJ)团簇、Morse团簇、Gupta势函数银团簇、NP-B函数铝团簇结构,结果表明DLSc-RO算法可以优化得到全局最稳定结构,并且效率很高。同时,由于优化结果不受内核类型的影响,该方法克服了DLSc算法优化大尺寸团簇结构时有偏的缺点。2.研究了AlN(N≤310)团簇结构生长规律。采用NP-B势函数描述铝团簇原子间相互作用。使用动态格点搜索(DLS)算法和基于内核构建的动态格点搜索(DLSc)算法,预测了Al2-310团簇最优结构。与文献报道的Al2-65团簇结构相比,本工作优化得到能量更低的Al63和Al64团簇结构。结果还显示在Al63-310团簇中,除Al64、Al72、Al74、Al76和Al101处的十面体结构,Al91、Al99、Al129和Al135处有堆积缺陷的面心立方结构,Al147处的二十面体结构之外,其它均被识别为截角八面体(TO)结构。其中,Al38、Al79、Al116、Al140、Al201与Al260团簇采取完整截角八面体结构,并且这些TO结构呈现出基于完整TO的生长规律。3.分析了大尺寸铝团簇中截角八面体结构表面原子分布规律。使用基于内核构建的动态格点搜索(DLSc)算法预测了Al270-500团簇最优结构,结果显示团簇最优结构类型均为截角八面体(TO),其中Al314和Al405团簇拥有完整截角八面体构型,且其它团簇呈现出基于Al260、Al314和Al405团簇(100)和(111)表面的生长规律。为了详细分析表面生长规律,设计了基于Al260和Al405表面生长的理想模型。此外,还分析了影响团簇表面原子分布的各种因素。4.改进了自适应免疫优化算法(adaptive immune optimization algorithm, AIOA)并应用于Cu-Au和Ag-Au团簇结构优化研究。使用Gupta势函数来描述二元金属团簇原子间相互作用。由于与单一原子类型团簇相比,二元团簇中存在homotop同分异构体,因此在改进方法中使用了原子交换操作。结果显示成功优化得到了CunAu38-n(n=0-38)团簇最优结构,且优化效率很高。在优化AgnAu5s-n(n=0-55)团簇结构时,搜索到36个能量更低的结构。CunAu55-n(n=0-55)团簇结构优化结果显示除了Au55处的面心立方结构之外,其它均为Mackay二十面体结构。