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氢能作为最具潜力的可再生清洁能源,可以替代化石燃料,进而缓解化石燃料燃烧对环境造成的污染问题。为此,许多研究者致力于探索简便、高效的制氢方法。最有前景的制氢方法分别是电催化水分解制氢和光催化水分解制氢。其优点在于无污染,低成本和可持续。在电解水反应系统中,阳极发生的氧析出反应(OER),由于反应动力学缓慢和过电位较高,在与氢析出反应相比较时,所以是整个系统的控速步骤。目前,催化活性最好的OER催化剂是贵金属氧化物:RuO2和IrO2。但昂贵的成本限制了它们的大规模应用。因此,探索、开发廉价且具有较低过电势和较高电流密度的电催化剂是本领域的研究重点。在光解水反应体系中,由于单一半导体光催化剂存在光生电子-空穴对的分离效率低和对太阳光吸收范围较小等缺点,所以表现出很低的光催化活性。这阻碍了其在光解水反应中的实际应用。目前常用离子掺杂,半导体复合,染料敏化和负载助催化剂等改性手段来提高光催化剂的催化性能。过渡金属氮化物因为其金属间隙式的电子结构,具有良好的导电性成为了研究热点。其中,氮化镍(Ni3N)具有无毒,低成本和类铂性等独特优点,是具有一定应用前景的催化材料。本文从开发氮化镍基复合光、电催化剂的方向进行研究,主要研究内容如下:(i)通过简单聚合-原位氮化的合成方法制备了超薄氮掺杂碳包覆Ni3N多孔纳米粒子(Ni3N@NC)。在碱性电解液中Ni3N@NC-24催化剂表现出优异的OER活性和较高的长期稳定性。其显著的活性和稳定性主要归因于:(1)原位合成的氮掺杂碳包覆层能抑制Ni3N的过度氧化,以提高其在OER过程中的稳定性;(2)Ni3N粒子与原位氮化法制备的超薄氮掺杂碳包覆层之间的强耦合,有效地促进了电子的快速转移。(ii)首先,采用一步原位还原法制备了金纳米簇(Au NCs),然后,采用共沉淀-氮化法成功制备了Au NCs修饰的Ni3N电催化剂(Au/Ni3N)。在0.1 mol/L KOH溶液中,Au/Ni3N-10表现出最好的OER活性,其中Au NCs中金的含量仅为2 wt%。连续反应10 h后活性保留率为94.8%。通过实验和理论计算,发现在Ni3N上负载Au NCs,可以有效地调节Ni3N的电子结构,降低OER所需的活化能,从而表现出更好的电催化活性。(iii)通过水热和原位氮化法制备NiO-Ni3N/g-C3N4异质结材料,用于光催化制氢。结果表明,优化后的NiO-Ni3N-1.5/g-C3N4表现出最好的光催化氢析出反应活性,同时,这种光催化剂的光催化氢析出速率与最佳贵金属基光催化剂(11wt%Pt/g-C3N4)的氢析出速率非常的接近。在光照下,NiO-Ni3N/g-C3N4激发的光生电子-空穴对呈现Z型反应路径,致使整个反应体系呈现出更强的氧化还原能力,进而表现出最高的光催化氢析出活性。