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ZnO是一种新型的宽禁带半导体材料,禁带宽度为3.37 eV,室温下激子束缚能为60 meV,是制作短波长激光器以及紫外探测器的理想材料。实验上常用贵金属作催化剂制备ZnO。在ZnO生长过程中贵金属的催化作用一直是研究的热点,因此从理论上研究Pd、Pt对ZnO(0001)表面吸附氧的影响具有十分重要的意义。本文基于密度泛函理论的第一性原理的计算方法,首次系统研究了Pd、Pt对ZnO(0001)表面吸附氧的影响。
首先,采用基于密度泛函理论(DFT)的VASP程序包对体材料ZnO的晶格常数进行优化,得到ZnO与实验相符合的结果。
其次,本文研究了Pd对O在ZnO(0001)面上吸附的影响。对Pd、O原子分别在ZnO(0001)表面吸附和共吸附几种吸附体系的形成能计算结果表明：(1) Pd原子的存在增强了氧在ZnO(0001)表面的吸附能力；(2) Pd、O原子在ZnO(0001)表面共存的稳定结构是Pd原子恒处在ZnO体系的最上面,此时,氧原子位于ZnO外延生长位置Top位,Pd起到很好的催化剂作用。为了探讨Pd作催化剂生长的ZnO中是否含有Pd杂质,本文进一步研究了Pd/ZnO(0001)-(1×1)体系中Pd原子置换衬底表面的Zn原子。计算得到Pd与衬底表面Zn原子的交换使体系的能量增加,说明在ZnO生长过程中,Pd不易替代ZnO中的Zn原子,表明Pd作催化剂生长的ZnO不含Pd杂质。
最后研究了Pt对O在ZnO(0001)面上吸附的影响。对Pt、O原子分别在ZnO(0001)表面吸附和共吸附几种吸附体系的形成能计算结果表明：(1) Pt原子的存在增强了氧在ZnO(0001)表面的吸附能力；(2) Pt、O在znO(0001)表面共存的稳定结构是Pt原子恒处在ZnO体系的最上面,此时,氧原子吸附在ZnO外延生长的位置,Pt起到很好的催化剂作用.进一步计算研究了Pt/ZnO(0001)-(1×1)体系中Pt原子置换衬底表面的Zn原子。计算得到Pt与衬底表面Zn原子的交换使体系的能量增加,说明在ZnO生长过程中,Pt不易替代ZnO中的Zn原子,表明Pt作催化剂生长的ZnO不含Pt杂质。