大气氮沉降问题作为全球酸沉降的重要组成部分越来越受到人们的关注,过量的氮沉降不仅会造成环境污染,更会威胁到人类健康。人为排放和气象条件的变化以及由风和湍流主导的大气传输过程被认为是影响区域大气氮沉降通量水平和时空分布的重要因素,定量研究排放、气象对区域大气氮沉降的影响以及氮传输过程对我国进一步针对性地制定大气氮沉降控制措施和生态系统保护政策具有重要的科学意义和应用价值。本文以中国三大城市群地区(京津冀地区、长三角地区和珠三角地区)为研究区域,基于空气质量模式WRF-EMEP(Weather Research and Forecasting–European Monitoring and Evaluation Programme)对2015年的大气氮沉降进行数值模拟,探究了人为排放源变化和气象条件变化对区域大气氮沉降的影响,并量化分析了三大区域的大气氮传输过程。研究得到的主要结论如下:(1)从氮排放-沉降收支关系上看,三大区域始终作为氧化态氮的排放输出区且排放/沉降(E/D)率在年变化上呈现先增长后下降的趋势。区域间的E/D比表现为珠三角>长三角>京津冀,珠三角作为源区的作用最强。还原态氮的E/D比无明显的年际变化规律,三大区域始终作为排放源区且作用相当。(2)大气氮沉降对排放源变化的响应研究发现还原态氮沉降通量变化与氨氮排放变化存在较好的一致性,而氧化态氮沉降通量与氮氧化物排放量之间具有明显的非线性关系。干、湿沉降对京津冀和长三角地区总氮沉降水平变化的贡献相当,珠三角地区氧化态氮沉降的相对变化则由湿沉降主导,而对于还原态氮沉降来说,干、湿沉降并重。(3)大气氮沉降对气象变化的响应研究发现,局地气象因素改变对长三角地区的大气氮沉降影响较小,而对于京津冀和珠三角地区来说,降水是影响大气氮沉降水平的主要气象因素。(4)对2015年10月份本地氮排放对域内域外沉降贡献的研究发现,三大区域的域内氮排放有约70%沉降到地面(30%发生域内沉降,40%发生域外沉降)。进一步针对不同部门排放源的重点源识别发现京津冀和长三角地区的氧化态氮沉降的重点源为工业和交通排放,珠三角地区则为交通排放;还原态氮沉降的重点源为农业排放,占比在90%以上。(5)基于新建立的“标准差椭圆中心传输法”对2015年10月三大区域大气氮排放-沉降传输过程的量化研究发现:从传输方向上,京津冀地区的本地人为氮排放向东南方向传输,而长三角和珠三角地区则向西南方向输送;传输距离上,不同区域的氮沉降传输距离为京津冀>长三角>珠三角,传输作用对于京津冀地区影响更大,不同物种间氧化态氮的传输距离是还原态氮的1.6～2.5倍,表明氧化态氮存在更强的大气传输能力。因此建议政府和有关部门制定相应的措施来缓解我国日益增长的氮沉降问题,对于我国核心城市群地区的大气氮沉降治理应加强对本地氧化态氮排放的控制。