石墨烯量子点的制备与应用

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石墨烯量子点(GQDs)是一种零维碳纳米材料,其尺寸一般小于100 nm,具有优异的光学性质,在生物医药、光学检测、电化学等领域得到广泛研究。本论文分别以木质素磺酸钠(SL)和四氢呋喃(THF)为前驱体,通过水热合成法制备石墨烯量子点,并设计和研究了其作为荧光探针的应用。本论文研究分为以下三部分:(1)通过两步水热合成法以木质素磺酸钠为碳源合成了氮硫共掺杂的石墨烯量子点(NS-GQDs)。所制备的NS-GQDs具有均匀的尺寸和良好的pH稳定性,其激发和发射波长分别在360 nm和466 nm。研究发现,NS-GQDs可以作为荧光探针来选择性地检测Cu2+。在不受其它金属阳离子和酸根阴离子的干扰下,该荧光探针检测Cu2+具有相对低的检测限,检测限为0.029μM,说明本方法合成的NS-GQDs在检测Cu2+方面是一种有前途的荧光探针。(2)为避免合成GQDs时复杂的后处理过程,本章仅以四氢呋喃为碳源,通过简单的水热合成法快速合成了具有蓝色荧光的GQDs。一方面,缩短了水热反应时间;另一方面,不必经过透析,除盐等繁琐的后处理过程,只需通过旋转蒸发操作就可以提纯合成的GQDs。其荧光性质稳定,量子产率为11.5%。研究发现,GQDs的pH值在4.0-12.0范围内,其荧光强度与pH值具有良好的线性关系。此外,本方法合成的GQDs还可以作为荧光探针选择性地检测银离子,其检测限为0.075μM。该荧光探针已成功用于自来水和河水中银离子的检测。(3)为提高上一章合成GQDs的荧光强度,本章我们继续以四氢呋喃为碳源,不同之处是引入了氨水作为氮源,过氧化氢作为辅助剂,合成了氮掺杂的石墨烯量子点(N-GQDs)。探究了氨水和过氧化氢加入量对N-GQDs的影响。在最佳条件下,N-GQDs的荧光强度是单纯采用THF合成GQDs的3倍左右,荧光量子产率达到了32.53%。研究发现,N-GQDs可以被Fe3+明显猝灭,又基于L-抗坏血酸可以和Fe3+反应的特点,我们成功设计了一种用于检测L-抗坏血酸的“荧光开关”系统,检测限为0.045μM。
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