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为实现节能,大量石化基保温隔热材料被用于冷链运输、新能源汽车、工业窑炉与建筑、国防航空等领域,在消费弃用后因其不易降解带来了一系列环境问题,不利于可持续发展和“双碳”目标的实现。纤维素气凝胶材料（Cellulose aerogel,CA）具有生态环保和高效节能的优势,是节能材料未来发展的主要方向之一。然而,CA具有高分子材料易燃的通性,单独使用时存在火灾隐患,为实现对火灾的主动防御,添加阻燃剂是最为便捷有效的方式。要实现对CA的阻燃,关键在于做到一下几点:一、抑制纤维素在固相的热分解并促其进脱水成炭,以减少向火焰区输送燃料;二、抑制燃料在气相中的燃烧氧化反应,以控制火焰的传播;三、抑制燃烧氧化反应产生的热量回馈,以实现材料的离火自熄;此外,由于热辐射在孔结构内不易耗散,明火的抑制将导致阴燃和浓烟的形成,因而阻燃同时还要能解决阻燃与易产烟、成炭与易阴燃两个矛盾。基于此目的,本课题以纺织业废弃棉纤维作纤维素原料制备CA,并先后以无机纳米阻燃体系和生物质阻燃体系协同实现对CA的高效、绿色与耐久阻燃改性,并深入研究阻燃机理。具体研究内容及结论如下:（1）超细LDH纳米材料的设计合成及其阻燃成炭性研究:层状双金属氢氧化物（Layered double hydroxides,LDH）能通过热吸收作用干扰纤维素热分解过程,使纤维素在较低的热分解温度和较缓慢的分解速率下转变成炭渣,同时其自身热分解产物层状双金属氧化物（Layered double oxides,LDO）,具有高效隔热性和抑烟性,可赋予纤维素阻燃性。然而,由于LDH过早或过快的热分解对纤维素热分解过程干扰效果均不理想,且当前以阻燃元素协效改性为主的增效方式提升效率不显著。为此,本章通过调节LDH的金属元素种类与组成,利用水热滴定法设计并合成了6种含有过渡金属元素镍或钴和镁、铝元素的超细LDH纳米粒子（分别为引入不同比例镍元素的Ni@LDH、Ni1@LDH和Ni2@LDH及引入不同比例钴元素的Co@LDH、Co1@LDH和Co2@LDH）,并用于制备LDH/纤维素复合气凝胶。研究表明:LDH初期热分解温度随过渡金属含量增加而提前,残余量则随之降低。相应的,LDH对CA的成炭效率、成炭品质、阻燃性主要随着过渡金属元素含量的增加而提升。灰色关联度分析表明,LDH的分解性主导LDH/CA易燃性,而其成炭性则对火焰传播性影响较大,通过综合分析,最终筛选出了其中较适配纤维素热分解过程的LDH（即Ni2@LDH）,它对CA热分解过程干扰最持久、成炭性较高,空气气氛下,添加量6 wt%时LDH/CA炭渣残余为9.99%,极限氧指数（Limiting oxygen index,LOI）达27.6%。（2）Ni2@LDH/纤维素复合气凝胶的隔热性能及阻燃机理研究:阻燃剂在促进纤维素高效成炭与阻燃的同时往往易致使浓烟的形成,而火灾场景中最大的致命威胁因素即携带高热量的浓烟,因此,了解Ni2@LDH的添加对放热释烟性的影响并明确其阻燃机制极为重要。此外,气凝胶阴燃过程受热辐照引发并在炭渣中传播,隔热性的提升与成炭性的提升相矛盾,因而了解具有高炭化能力Ni2@LDH对基材隔热性影响也同样重要。本章研究表明,Ni2@LDH/CA的隔热性同时受孔结构与Ni2@LDH剂量影响,并随孔隙率提高、孔结构变小和Ni2@LDH剂量的提高而提升。放热释烟性研究表明,Ni2@LDH能抑制纤维素的燃烧放热与抑烟过程,当添加量为9 wt%时,总热释放（Total heat release,THR）较CA降低了20.56%,总烟释放（Total smoke release,THR）较CA显著降低了87.16%。Ni2@LDH本身具有高效隔热性,能通过在固相上对纤维素的热分解过程实现长程干扰有效促进纤维素的脱水炭化,而自身热分解形成的LDO能与炭渣共筑热质绝缘屏障,实现在阻燃同时的高效抑烟和对热辐射的屏蔽,因而能解决阻燃与浓烟、高炭渣和易阴燃的矛盾。（3）基于茶多酚构建火焰传播抑制层及其与Ni2@LDH的协同阻燃机理研究:Ni2@LDH的气相作用以稀释效应为主,对燃烧自由基反应无抑制作用,因而表现为对火焰传播性的抑制效果不佳。为此,本章利用茶多酚（Tea polyphenols,TP）优异的粘附性,以凝胶网络的多级孔结构为通路,利用水热驱动在Ni2@LDH/CA复合表面组装茶多酚,制得复合纤维素气凝胶TP/Ni2@LDH/CA。茶多酚与Ni2@LDH、纤维素通过氢键作用在气相与固相界面形成抗氧化层,能通过消耗氧气实现对燃烧自由基反应实现抑制,从而有效实现对火焰传播性的抑制,垂直燃烧均达到V-0级并实现离火自熄。机理研究表明,茶多酚与Ni2@LDH具有协同阻燃作用,Ni2@LDH能同时抑制茶多酚和纤维素的热分解过程,从而使茶多酚留在固相,并与纤维素、LDO共筑具有热质屏蔽作用的高品质炭渣,当茶多酚沉积浓度为0.6 g/L、Ni2@LDH用量为9 wt%时,THR较CA下降了28.57%,TSR较CA下降了90.54%,火灾安全性被进一步提升。（4）耐水性茶多酚阻燃层的构建及其与Ni2@LDH的协同阻燃机理研究:茶多酚与Ni2@LDH协同作用提升了纤维素气凝胶的阻燃性,但材料阻燃能力将可能会随着易溶于水的茶多酚的流失而损失,不具有阻燃耐久性。传统阻燃耐久性通过化学接枝实现,但接枝过程易致使纤维素机械性能变脆。因此,本章巧妙利用金属离子阻燃剂(Mg2+)与茶多酚的络合作用将易溶于水体中的茶多酚固化于纤维素中并形成沉积物TP-Mg,同时与纤维素络合提高其机械强度。络合改性后,同样以水洗持续洗涤72 h时,以0.6 g/L茶多酚沉积改性后的气凝胶其LOI损失率从26.75%下降至2.63%。TP-Mg与Ni2@LDH具有协同阻燃作用,Ni2@LDH能同时抑制纤维素及TP-Mg的热分解过程,而金属离子络合改性不仅不影响茶多酚的抗氧化性,还能显著提升茶多酚和纤维素的成炭能力,其自身则转化成Mg O,与纤维素炭渣共筑高效抗氧化热质屏蔽层,阻燃性与火安全性进一步提升,当茶多酚沉积浓度为0.6 g/L、Ni2@LDH用量为9 wt%、Mg2+改性剂量为0.20 mol/L时,THR较CA下降了30.31%,TSR较CA下降了92.91%。本课题围绕“双碳”主题,以实现节能为目的,对纺织业废棉纤维进行资源再利用,融合无机纳米阻燃体系和生物质阻燃体系构筑协效阻燃体系,实现了对纤维素气凝胶潜在火灾隐患的主动防御,为实现纺织废弃棉纤维资源的再利用提供了新思路。