稀土-镍基合金的单晶生长、磁性及磁电阻效应

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稀土-过渡族金属间化合物因其丰富的物理性质一直备受人们关注。这类化合物独特的磁性源自于稀土元素中部分填充的4f电子,这些电子具有良好的局域性。在稀土过渡族金属间化合物中,局域磁矩主要受到Rudermen-Kittel-Kasuya-Yosida(RKKY)相互作用和晶体场效应(CEF)的影响,产生了丰富的磁结构、磁性相变以及磁热效应(MCE)、磁电阻(MR)等物理效应。在固态制冷领域,基于磁热效应的磁制冷具有效率高、可靠性高与环境友好等显著优点因此备受期待,目前已在稀土化合物中陆续发现了多种具有大的磁热效应与磁电阻的体系。另外,稀土化合物具有大的磁晶各向异性,在单晶或织构多晶样品中可获得各向异性的磁热效应。因此,在某一特定场中简单地旋转样品,就可以获得旋转磁热效应(RMCE)。本论文以RNiGe3、RNi3Al9和ErNi作为研究对象,利用助熔剂法制备了单晶样品,通过磁性表征,系统研究了单晶样品的各向异性磁热效应及旋转磁热效应,探索了低温磁制冷稀土合金材料体系;通过电输运性能表征,系统研究了单晶样品的各向异性磁电阻效应,探讨了磁电阻效应与复杂磁结构之间的关系。主要研究内容和结果如下:1.利用Ge作助熔剂制备了正交结构的RNiGe3(R=Ho和Er)单晶,研究了RNiGe3的各向异性磁热效应与磁电阻。HoNiGe3与ErNiGe3分别在10.5 K和6 K处发生顺磁-反铁磁二级相变。HoNiGe3的易磁化方向为a轴,而ErNiGe3的易磁化方向为c轴。在TN以下,随着磁场增大,随着磁场增大,易磁化方向发生磁场诱导的变磁性转变,而其他晶轴方向则发生磁场诱导的自旋翻转。磁场变化为0-80 kOe时,在HoNiGe3与ErNiGe3的易磁化方向上获得的最大磁熵变分别为-16.2和-17.2 J/kg K。在50 kOe磁场下,分别获得的最大旋转磁熵变为-12.13和-12 J/kg K。在电输运方面,HoNiGe3表现出各向异性的磁电阻,并且与磁场诱导的自旋反转/翻转过程密切相关。2.利用Al作助熔剂制备了三方结构的RNi3Al9(R=Ho、Er和Tm)单晶,研究了RNi3Al9的磁性及旋转磁热效应。对于HoNi3Al9,易磁化轴方向为ab面,未发现明显的晶体场效应的影响,旋转磁热效应小于磁场沿单晶易磁轴方向的传统磁热效应。对于ErNi3Al9与TmNi3Al9单晶,它们的易磁化方向都为c轴,并且由于晶体场效应的影响,在奈尔温度以上,它们沿c轴和ab面的磁熵变符号相反。因此在ErNi3Al9单晶中获得了巨的旋转磁热效应,在50 kOe磁场下,获得的最大旋转磁熵变为-14.7 J/kg K,这一数值比磁场沿单晶易磁轴方向的磁热效应更大。磁场为50 kOe时,TmNi3Al9单晶在5 K处获得的最大旋转绝热温变为20 K。说明晶体场效应对RNi3Al9的旋转磁热效应有重要影响。同时,我们研究了TmNi3Al9的磁电阻效应,并在低温下观察到大的正、负磁电阻。3.利用Er-Ni的低熔点共晶物作助熔剂制备了ErNi单晶,研究了ErNi单晶的磁性、磁热效应与磁电阻。随着温度的降低,ErNi经历了两个连续的二级相变,分别为TC=11 K的顺磁-铁磁相变和TSR=5 K的自旋重取向转变。磁场沿a轴方向时,随着磁场的增大,ErNi发生磁场诱导的变磁性转变。在居里温度附近ErNi单晶具有巨磁热效应。在0-50 kOe的磁场变化下,沿a轴的最大磁熵变可以达到-36.1 J/kg K。同时,ErNi在相对较低的磁场(~13 kOe)下,获得最大旋转磁熵变为9.3 J/kg K。此外,在ErNi单晶中也出现了复杂的输运性质,并在铁磁转变温度附近观测到一个较大的负磁电阻。当磁场沿a轴时,在50 kOe下,8 K处可以获得-34.5%的负磁电阻。
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