随着传统化石燃料的行将枯竭，核能在能源消费中的比例持续增大。铀(U)除辐射引起的机体放射性损伤，其氧化态UO22+离子可与生物体内的蛋白和核酸等形成稳定复合物而破坏生物分子的结构。本文旨在研究锕系铀酰离子与不同数目的尿嘧啶分子配位情况，也对该作用体系与不同水分子配位结构进行了研究，并且对饱和配位结构在水相中结构和性质的变化作了一些初步探讨。　　本工作对UO22+离子及其与不同水分子作用体系和6种尿嘧啶异构体采用B3LYP和M062X两种密度泛函方法在对U采用Stuttgart RLC ECP和对H、C、N、O采用6-311++G(d,p)的复合基组水平上进行几何结构、电子结构、热力学性质和振动光谱等的计算，然后进一步探索UO22+离子与尿嘧啶不同异构体相互作用体系及其水合物的配位情况，同时也对其饱和水合物在水相中用PCM溶剂模型进行了模拟研究。　　1.比较UO22+离子及其与不同水分子作用体系在气相真空介质和水相中的计算结果，发现水分子配合作用使得U=O键伸长，但是变化微弱，不同数目水分子配合作用使得水分子的配位距离U…Oeq变化较明显。与气相计算值相比，水相中UO22+离子的U=O键伸长，水分子配位距离U…Oeq缩短，其UO22+离子的伸缩振动频率也朝红移方向移动。　　2.对6种尿嘧啶异构体的计算研究均发现气相和水相中最稳定尿嘧啶异构体为U1和W1。两相比较，水相中结构C=O键比相应气相值伸长0.01(A)以上，C=O、O-H和N-H振动频率则发生蓝移。　　3.将UO22+离子分别与6种尿嘧啶异构体通过不同配位方式配位并计算得到12种UO2(Uracil)2+结构。对这12种配合物进行1～4个不同水分子配位的结构进行计算，分别得到5种一水合物、11种二水合物、9种三水合物和5种四水合物结构。进一步对UO22+离子分别与2个尿嘧啶分子和3个尿嘧啶分子及其水合物进行计算，最后得到双尿嘧啶体系结构11种及其三水合物、二水合物和一水合物分别为12、23和10种，三尿嘧啶体系结构3种及其二水合物和一水合物分别为4和2种。　　在UO22+离子与尿嘧啶及其异构体间相互作用研究中，单尿嘧啶、双尿嘧啶和三尿嘧啶作用体系的最稳定结构均是不同尿嘧啶异构体环上的羰基O和N原子与UO22+离子发生双配位，次稳定结构均为羰基O单配位，最后为尿嘧啶环上的N原子单配位或羟基O单配位结构且其能量较其他结构要高100kJ·mol-1以上。UO2(Uracil)m(H2O)n2+体系结构中的U=O键均比相应的UO2(H2O)n2+结构要长。随着尿嘧啶配位个数增加，其配位距离U…O=C伸长，而尿嘧啶环上其他原子的配位距离变化不明显。UO22+离子与尿嘧啶配位后，U=O键发生红移，同体系中当UO22+离子与尿嘧啶环上的N原子配位时，U=O红移程度最大;与UO22+离子配位后，尿嘧啶环上的N-H和O-H则发生蓝移，当羟基O与其他分子形成分子内氢键后，O-H蓝移程度均加大。　　4.水相中UO22+离子与各种尿嘧啶异构体水合物的饱和配位结构计算得到单尿嘧啶体系5种四水合物结构和3种三水合物结构与双尿嘧啶体系的6种三水合物结构和4种二水合物结构。与气相计算值比较发现水相中配合物结构稳定性顺序发生改变，其中UO22+离子与尿嘧啶环上羰基O配位距离U…O=C变长，与水分子配位距离U…Oeq缩短，而与尿嘧啶环上N的配位距离U…N变化较小。两相比较下，水相配合物中UO22+离子的U=O键发生红移。