焦炭还原NO反应若干影响因素的研究

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电站锅炉燃煤排放的烟气是大气污染的NOx的主要来源。当前,我国NOx污染越加严重,为此,发展电站锅炉燃煤NOx控制技术势在必行。目前,NOx的控制技术方法较多,但是在我国,由于自身技术条件限制,只有少数几种技术较为实用。其中作为炉内低NOx燃烧技术的再燃技术是一项较经济有效的NOx控制技术,可行性大,易推广。再燃区中发生的NO-焦炭异相还原反应在煤粉再燃还原NO时是不可忽视的反应。研究再燃区中煤焦孔隙结构、焦炭中催化金属、锅炉内烟气成分对于NO-焦炭反应的影响,对于揭示NO-焦炭反应机理具有重要的意义。本文首先在能够模拟真实烟气环境的携带流反应器EFR中制备焦炭,之后利用一维沉降炉DTF实验平台进行焦炭还原NO的实验。实验利用压汞仪和自动吸附仪等仪器测量了煤焦的孔隙结构,研究了在高温还原性气氛中不同煤种的煤焦孔隙结构参数和孔径分布特征,发现不同煤种的煤焦结构参数有很大差异,低阶煤种的煤焦具有较大的比表面积、孔容积及孔隙率,从而具有较强的反应性。同时研究了高温条件下烟气成分对于NO-焦炭反应的影响,实验发现O2对NO-焦炭反应具有抑制作用,与之相反,CO、SO2对反应具有促进作用。本文应用统计学中相关分析的方法进行分析并提出了一个标准相关系数X来分析焦炭中的不同催化金属浓度在1273~1573K温度范围内对焦炭反应性的影响,得到各金属催化活性的顺序从强到弱为:Mg、K、Na、Ca、Fe。其中Mg在焦炭中的浓度虽然很低,但却具有非常强的催化活性。不同煤种和NO反应的活化能范围为65~137 ,不同煤种的活化能值的差异主要是由于金属催化剂的存在造成的。煤焦中的金属催化剂能够通过降低反应的活化能大大提高焦炭反应性。同时,本文还提出了另一个标准参数mkJ/molc来分析主要的金属氧化物对焦炭反应性的影响。催化金属成分含量的提高能明显加快焦炭对NO的还原,并随着mc的增大,焦炭反应性呈线性增大。通过本文对焦炭结构、催化金属及烟气成分对于NO-焦炭反应的影响规律的研究,为进一步研究NO-焦炭的反应机理提供了理论指导。
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