【摘 要】
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为了满足发展高能量密度和长循环寿命可充电电池的需求,锂硫电池由于其理论能量密度高、理论比容量高和成本低廉等特点而引起广泛关注,并被认为是下一代充电电池最有潜力的候选者之一。由于硫电极自身的绝缘性、反应动力学低、反应过程中产生巨大的体积膨胀和存在严重的多硫离子穿梭效应等问题,限制了锂硫电池的商业化发展。极性过渡金属硒化物对多硫离子具有较强的化学吸附和催化转化能力,对抑制锂硫电池穿梭效应具有显著的优势
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为了满足发展高能量密度和长循环寿命可充电电池的需求,锂硫电池由于其理论能量密度高、理论比容量高和成本低廉等特点而引起广泛关注,并被认为是下一代充电电池最有潜力的候选者之一。由于硫电极自身的绝缘性、反应动力学低、反应过程中产生巨大的体积膨胀和存在严重的多硫离子穿梭效应等问题,限制了锂硫电池的商业化发展。极性过渡金属硒化物对多硫离子具有较强的化学吸附和催化转化能力,对抑制锂硫电池穿梭效应具有显著的优势。本文在自支撑碳纤维布（CFC）上修饰NiSe2作为锂硫电池的先进隔层和三维集流体,深入研究NiSe2晶相调控对电池充放电性能的影响,并探究锂硫电池的充放电机理。主要研究内容及结果如下:1、通过胶体合成方法将正交相的白铁矿NiSe2（m-NiSe2）修饰在碳纤维布（CFC）表面得到了m-NiSe2/CFC薄膜,在350℃氮气氛围下退火,m-NiSe2可以转变成立方相的黄铁矿p-NiSe2从而获得p-NiSe2/CFC薄膜。多硫离子吸附实验和渗透实验表明,m-NiSe2/CFC薄膜对多硫化物呈现出更强的化学吸附能力和显著的物理限域阻隔作用,能有效抑制多硫离子的穿梭效应。2、利用m-NiSe2/CFC和p-NiSe2/CFC薄膜做锂硫电池隔层,采用S/r GO作为正极装配电池。Al@S/r GO@m-NiSe2/CFC电池在0.5C下的起始比容量为1388 m Ah g-1,远高于Al@S/r GO@p-NiSe2/CFC电池的起始比容量(1213 m Ah g-1)。此外,Al@S/r GO@m-NiSe2/CFC电池具有更好的循环稳定性,在4C的倍率下循环600圈,每圈的容量衰减率为0.028%,明显小于Al@S/r GO@p-NiSe2/CFC电池的容量衰减率（0.058%）。3、将所合成NiSe2/CFC薄膜同时作为电池的集流体与隔层,构造三明治结构高负载锂硫正极,即m-NiSe2/CFC@S/r GO@m-NiSe2/CFC和p-NiSe2/CFC@S/r GO@p-NiSe2/CFC,深入研究高负载锂硫电池性能。实验结果表明,负载为4.5 mg cm-2的m-NiSe2/CFC@S/r GO@m-NiSe2/CFC电池在1C倍率下呈现出较高的面积比容量4.34 m Ah cm-2,并且循环100圈后面积比容量仍保持在3.73 m Ah cm-2。
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