论文部分内容阅读
大量的燃煤消耗以及较高的煤中汞含量使得我国汞排放的问题日益严重,燃煤汞排放控制迫在眉睫。燃煤电厂锅炉尾部烟道中汞可分为Hg2+、HgP及Hg0三种形态。其中,Hg2+及HgP可被电厂现有污染物控制设备脱除,Hg0难溶于水,平衡蒸气压高,是目前燃煤汞排放控制的难点及热点。光催化脱汞具有催化效率高,无二次污染,可实现污染物一体化脱除等优点,逐渐受到研究学者们的关注。蜂窝陶瓷光纤反应器具有光源利用率高、压力损失小、易于工业化放大等优点,在光催化污染物脱除领域展现了优异的效果。本文即利用新型蜂窝陶瓷光纤反应器对TiO2、Ce-TiO2光催化脱汞进行了研究,以期为燃煤源汞排放控制提供一种新思路。首先制备了TiO2负载蜂窝陶瓷催化剂,系统研究了蜂窝陶瓷光纤反应器参数对TiO2光催化脱汞性能的影响。实验结果显示:Ti400HC具有最高的脱汞效率;反应温度对光催化脱汞起抑制作用;较高催化剂用量条件下,相对普通固定床反应器,蜂窝陶瓷光纤反应器脱汞性能更加优异;400℃高温煅烧可有效再生Ti400HC循环脱汞活性。其次对复杂气氛下Ti400HC光催化脱汞性能进行了测试,系统研究了燃煤电厂常见烟气组分对Ti400HC光催化脱汞性能的影响,并对其影响机制进行了深入探讨。实验结果显示:O2对光催化脱汞反应起促进作用;无O2条件下SO2、HCl、NO均对Hg0的脱除起抑制作用;O2存在时,SO2、HCl可与TiO2表面所吸附的O2协同作用促进Hg0的脱除;因竞争性吸附及光催化还原作用,水蒸气对Hg0的脱除起抑制作用。最后,制备了Ce-TiO2催化剂以提高其在模拟烟气氛围下的脱汞能力,对Ce-TiO2物化性质进行了表征并研究了Ce掺杂量以及烟气组分对负载Ce-TiO2蜂窝陶瓷Hg0脱除性能的影响。实验结果显示:Ce-TiO2催化剂中Ce有Ce3+、Ce4+两种价态;Ce掺杂抑制了晶粒生长,增大了TiO2比表面积,降低了TiO2带隙能;0.6wt%Ce-TiO2催化剂脱汞性能最佳,在模拟烟气气氛下获得了69.3%的脱汞效率;O2、SO2、HCl对Ce-TiO2脱汞起促进作用,NO则起抑制作用。