氧化石墨烯的表面酸碱性质及其对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附研究

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氧化石墨烯(GO)是一种新型碳纳米材料,具有独特的物化性质及广泛的应用前景。GO表面有大量的含氧基团,可强烈吸附重金属离子,有望应用于放射性废水处理。因此,研究氧化石墨烯的表面酸碱性质及其对放射性核素的吸附作用具有重要意义。采用Hummers法制备了氧化石墨并通过超声波处理得到了GO;用氢氧化钠溶液纯化了GO,同时分离并纯化了氧化碎片(CFs);采用FT-IR、拉曼光谱、XRD、TEM和XPS等手段对CFs以及除去CFs前(ASGO)、后(BWGO)的氧化石墨烯进行了详细表征;用连续电位滴定法研究了BWGO的表面酸碱性质。结果表明,CFs对GO在水溶液中的分散性、表面电荷密度、导电性以及对重金属离子的吸附等均具有显著影响,去除CFs非常必要。解吸动力学研究表明,在氢氧化钠溶液中,CFs的解吸是一个相对缓慢的动力学过程。氧化程度不同的BWGO均含-COOH、-OH、C=C和六元环等官能团,但随着氧化程度的增大,其比表面积和含氧官能团数量逐渐增加。采用批式法分别研究了U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)在不同氧化程度的BWGO上的吸附行为。结果表明,随着氧化程度的增加,BWGO对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附能力显著增强;离子强度对吸附的影响较弱;U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)可能主要以表面配合反应被吸附;Langmuir模型可以解释U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附等温线,拟合得到的最大吸附量为10-4-10-3mol/g,表明GO是一种U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的优秀吸附材料。
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